【摘 要】
:
论文以建立具有工业应用前景的TiO多相光催化氧化反应体系为目标,从多角度入手,探讨负载型光催化剂的制备和光催化反应器的原理与设计,并从理论上解决反应器内光辐射规律以及反应动力学规律.在对催化剂的研究中,制备了两种适合于不同反应体系的TiO光催化剂.提出了制备TiO-活性碳复合膜催化剂的设想.并制备出以粉状活性碳、乙炔黑和少量聚四氟乙烯混合物为载体、金属网为支撑基体的TiO导电光催化复合膜,纳米Ti
论文部分内容阅读
论文以建立具有工业应用前景的TiO<,2>多相光催化氧化反应体系为目标,从多角度入手,探讨负载型光催化剂的制备和光催化反应器的原理与设计,并从理论上解决反应器内光辐射规律以及反应动力学规律.在对催化剂的研究中,制备了两种适合于不同反应体系的TiO<,2>光催化剂.提出了制备TiO<,2>-活性碳复合膜催化剂的设想.并制备出以粉状活性碳、乙炔黑和少量聚四氟乙烯混合物为载体、金属网为支撑基体的TiO<,2>导电光催化复合膜,纳米TiO<,2>采用悬浊液涂敷法涂于基体膜的表面.经XRD和SEM检测,TiO<,2>在膜表面结合紧密,分散均匀,结晶良好,粒径在20~50nm之间.采用溶胶-凝胶法制备了以粗孔硅胶为最佳载体的负载型纳米TiO<,2>/SiO<,2>光催化剂,优化了制备工艺.SEM和XRD检测结果表明催化剂为锐钛矿型TiO<,2>,均匀分散在载体上,粒径约为6~7nm.催化剂性能优越,TiO<,2>负载量达到7~8%后处理效果达到最佳.且具有较好的稳定性和较长的寿命.对催化剂的吸附性能作了深入研究,指出吸附与光催化反应的协同作用是所研究的光催化效率较高的重要原因之一.吸附导致污染物在催化剂表面富集,促使光催化反应速度加快,在相同时间条件下处理效率提高.且在光催化反应进行的同时实现了催化剂的再生.利用TiO<,2>-活性碳复合膜催化剂建立了光电催化反应体系.以复合膜催化剂为阳极,Pt丝为阴极,不同外加电压下的测试表明随着外加电压的增大体系的光催化降解速度不断加快,光催化效率也逐步提高,最佳外加电压值为0.8V,此时光催化氧化效率提高30%.提高负载型光催化反应体系效率的关键是要有尽可能大的催化剂比表面积与充分的光照.从改善光辐射利用率,提高传质速率等角度出发,提出并建立了三相内循环流化床(three-phase internal-circulating fluidized bed,TICFB)光催化反应体系,为光催化反应器的设计与应用提供了一种新的模式.以提高受光面积与溶液体积的比值(A/V)和氧传递系数为目的对反应器的结构尺寸进行了设计.对三相内循环流化床光催化反应器中的光辐射规律作了详尽研究,提出光辐射能的指数衰减半经验公式.采用双通量模型模拟了反应器中辐射能分布和局部体积能量吸收速率,并通过实验检验了模型的准确性,得出平均光子自由程为催化剂粒径的80%.对局部体积能量吸收速率做了计算,该反应器中可有超过85%以上的辐射能量被催化剂吸收.研究了罗丹明B溶液在三相流化床光催化反应器内以负载型TiO<,2>/SiO<,2>为催化剂的降解规律,在Langmuir-Hinshelwood动力学模型的基础上,推导出含催化剂载体吸附过程的反应动力学模型.以指导反应器的设计与运行为目的,提出了三相流化床反应器中TiO<,2>/SiO<,2>光催化剂催化氧化的经验动力学方程.
其他文献
太阳能驱动界面水蒸发技术具有低成本以及适用于偏远地区等优势被认为是一种能够有效缓解水资源短缺的手段。界面水蒸发体系在海洋环境运行过程中,盐和微生物(例如细菌)在器件表面和内部积聚造成界面蒸发器件的损耗和结垢,严重影响器件的长期可持续使用性能。制备具有较强自清洁能力的太阳能驱动界面蒸发器件对海水淡化具有重大意义。针对器件上盐积聚、细菌生长等问题以及维持器件高蒸发效率等方面,本研究用紫外光聚合法和胶后
人类肠道菌特异性噬菌体crAssphage与环境中抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes,ARGs)的分布相关,具有指示ARGs污染的潜力,其指示效果亟待区域尺度环境数据的验证。本文分析了长三角地区农田土壤中crAssphage和典型ARGs的地理分布特征,探究两者的共存关系及潜在影响因素,为监测和预警土壤ARGs污染提供了理论支持。论文主要结果如下:(1)长三角农
纳米零价铁(nanoscale zero-valent iron,nZVI)日益广泛地应用于污染场地修复,多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)是电子垃圾拆解污染场地的主要持久性有机有毒污染物之一。工程修复材料和持久性有毒物质联合作用对场地功能性生物的毒性影响及机制有待深入研究。本论文选取nZVI和3,3’,4,4’-四氯联苯(PCB77)为受试污染物,以赤子爱胜
基于过硫酸盐的高级氧化技术由于具有操作简便、pH适用范围广、氧化能力强等优点,因此在处理难降解有机物上具有良好的应用前景。本文综述了基于过硫酸盐的高级氧化技术的研究进展,并重点阐述了过硫酸盐活化方式和活化过程中自由基和非自由基途径的研究进展。针对目前钴铁双金属催化剂活性位点有限、活化方式单一、溶出较高等问题,采用离子液体做掺杂剂制备富含氧空位的氮磷共掺杂铁酸钴,并且利用钴铁双金属MOFs制备了具有
有机污染物在环境介质中被频繁检出,严重威胁人体的生命健康安全。活化过硫酸盐的非均相催化氧化技术因其降解效率高、环境友好、反应条件温和及抗干扰能力强等优势被广泛运用于环境中难降解有机污染物的去除。本文在综述过硫酸盐高级氧化技术的研究进展,并着重探讨过硫酸盐的活化方式及自由基/非自由基路径、简述MOFs衍生材料的发展及其在环境领域的应用的基础上,针对铁基催化剂易团聚、浸出、失活,碳基催化剂活性位点不足
精神活性物质是指摄入人体后影响思维、情感、意志行为等心理过程的物质,一般可分为用于治疗精神类疾病的精神药品和违禁药物及其代谢产物。随着精神疾病患病人数的不断增加和违禁药物全球贸易的不断扩张,精神活性物质的需求量和使用量快速增长。精神活性物质被服用后,生成的代谢产物和未被代谢的部分原药会随尿液通过污水处理厂进入自然水体,并蓄积在水生动物体内,对水生动物产生不利影响。目前,已在各类水环境介质检出精神活