近年来,以CO为原料制备多种含氧有机化合物,如甲醇、二甲醚、草酸酯、碳酸酯、乙二醇、混合醇等,已经成为世界碳一化学领域最重要的课题之一。　　 乙二醇是一种重要的化工基础原料,主要用来生产各种聚酯和抗冻剂。“煤制乙二醇”技术能够充分利用我国相对丰富的煤炭资源生产目前大量依赖进口的乙二醇,并将逐步替代“石油路线”技术,从而降低我国对石油的进口依存度,有潜力改变目前我国因石油资源匮乏而造成的乙二醇供不应求的现状。在“煤制乙二醇”技术中,CO气相催化偶联合成草酸酯的过程需要大量高度净化的CO原料气。而目前所使用的工业合成气中含有浓度较高的H2杂质。这些H2必须脱除至100ppm以下,这是因为在草酸酯合成步骤中所使用的Pd系催化剂在H2浓度较高的情况下存在临氢失活问题。因此高效稳定的脱除工业CO原料气中的H2杂质(CO≈8-99％,H2≈2-1%)对于“煤制乙二醇”技术路线十分重要。　　 迄今为止,通过物理和化学手段分离和提纯CO的方法主要有:深冷分离法、固体吸附剂变压变温吸附法、膜分离法、铜氨液吸收法、Cosorb法和Hisorb法等。然而这些方法均难以有效的将富CO气氛中的少量HE脱除至100ppm以下。除了现有的各种方法,H2的选择性催化氧化反应有潜力从富CO气氛中高效的脱除H2。因此,我们尝试进行了新型高效的脱氢催化剂的研制,通过H2选择性催化氧化的方法脱除CO原料气中的少量H2杂质。　　 本论文系统研究了负载型Pd系催化剂对富CO气氛下H2的选择性催化氧化性能。首先,考察了载体的酸碱预处理和焙烧预处理对催化剂的活性和选择性的影响;其次,考察了Pd负载量、浸渍环境、干燥温度、焙烧温度等制备因素对催化剂的活性和选择性的影响;再次,考察了助剂的掺杂对催化剂的活性和选择性的影响;最后,考察了还原过程、原料气配比、原料气进气空速等评价条件对催化剂的活性和选择性的影响。　　 运用多种表征手段对催化剂样品的微观结构进行了分析:应用X射线粉末衍射(XRD)对样品的物相结构和结晶度进行了表征;应用比表面与孔隙度分析(BET)对样品的比表面积和孔结构进行了分析;应用等离子发射光谱(ICP)对样品中Pd的相对含量进行了分析;应用扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)对样品中Pd的径向浓度分布进行了分析;应用透射电子显微镜(SEM)和脉冲CO化学吸附对样品中Pd的分散度进行了分析;应用H2程序升温还原(H2-TPR)对样品中活性组分和载体的相互作用进行了分析;应用NH3程序升温脱附(NH3-FPD)对样品的表面酸性进行了分析。通过以上表征,我们对催化剂微观结构与催化活性和选择性之间的联系进行了深入探讨,并得出一些有意义的结论。　　 通过研究,我们初步优化了脱氢催化剂的制备工艺,确定了最佳的载体预处理条件、浸渍液pH值、碱处理条件、干燥和焙烧条件、助剂的选择以及浸渍环境。并且分析了H2的转化率和选择性随评价条件改变的变化趋势。经过优化后的Pd系催化剂能够将CO合成气中含量约1.5%的HE脱除至100ppm以下,完全能够满足“煤制乙二醇”工艺对CO气体纯度的要求。