【摘 要】
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环己酮是重要的有机化工中间体,许多催化剂的制备方法不仅复杂而且费时。因此,寻找制备方法简单的催化剂对于环己烷氧化合成环己酮和环己醇具有重要的意义。本文制备了两种不同
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环己酮是重要的有机化工中间体,许多催化剂的制备方法不仅复杂而且费时。因此,寻找制备方法简单的催化剂对于环己烷氧化合成环己酮和环己醇具有重要的意义。本文制备了两种不同铜基催化剂,研究了以乙腈为溶剂,过氧化氢为氧化剂的环己烷催化氧化制备环己酮反应体系,考察了催化剂制备条件和氧化反应工艺条件对环己烷选择性氧化制备环己酮反应性能的影响。用沉淀法制备了焦磷酸铜催化剂,并对催化剂进行了XRD表征。表征结果表明,在2θ=28.327,30.199,35.402,35.943处的特征峰,是焦磷酸铜的特征峰。焦磷酸铜催化剂的最佳制备条件为:Cu/P比1.0,搅拌时间20h,焙烧温度550℃。在乙腈10mL,环己烷8mmol,焦磷酸铜0.03g,30%H2O23.00mL,65℃的条件下反应10h,环己烷的转化率、环己醇和环己酮的产率分别达到54.1%、21.3%和32.8%,环己醇和环己酮的选择性分别达到41.3%和58.7%。用离子交换法制备了Cu/HZSM-5分子筛催化剂,并对催化剂进行了XRD、ICP、FT-IR、TG/DTA、BET等表征。表征结果表明,Cu物种以多种配位键和分子筛作用,CuO在300-400℃发生晶化;催化剂的最佳制备条件为:Cu担载量10%,离子交换温度80℃,交换8h,600℃焙烧。在乙腈10mL,环己烷0.5mL, Cu/HZSM-50.03g,30%H2O24mL,65℃的条件下反应6h,环己烷的转化率、环己酮和环己醇的总选择
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