单分子磁体（SMMs）因具有慢磁弛豫和量子隧穿（QTM）等本征性质在量子计算机、信息存储、分子开关等领域具有潜在的应用前景。历经二十余年的发展,基于高自旋基态与强各向异性的镧系单分子磁体（Ln-SMMs）取得了突飞猛进地进展。与此同时,Ln-SMMs在配位场环境优化方面仍然面临着巨大挑战。基于该领域目前存在的诸多关键科学问题,本论文选用二胺缩邻香兰素类六齿席夫碱配体,3,3’-二氨基联苯胺缩水杨醛双四齿配体,以及Aza-CMP席夫碱类共价有机框架（COF）三类有机化合物构筑了八个配合物。通过X-射线单晶衍射,粉末衍射以及分子磁性测试研究了配合物的磁构关系。通过对Zn（Ⅱ）和Dy（Ⅲ）离子化学环境的调控优化了配合物的磁学性能。主要研究内容如下:1.以六齿席夫碱前驱体为原料,构建了 Zn-Ln异核SMMs体系,[Zn-Ln]结构单元经系列羟肟酸桥接形成了系列双层结构的四核配合物。磁性测试表明,配合物1-3在零场下表现出明显SMM行为。配合物4在外磁场下表现出SMM行为同时还表现出近红外荧光性质,对其荧光和磁性能级关联进行了研究,同时还研究了此类配合物的荧光温度传感性能。2.选用六齿席夫碱配体L3与β-二酮稀土盐反应,以β-二酮调节Dy中心配位环境构筑了三个异双核Zn-Dy配合物。磁性测试表明,配合物5-7在加场下表现出SMM行为。3.通过金属配位的形式实现乙酰丙酮镝在Aza-CMP COF上的负载,制备了杂化材料Aza-CMP@Dy（acac）3,并观测到了慢磁弛豫的行为。