γ-辐照作用下半导体矿物光生电子介导考克氏菌对U(Ⅵ)的生物矿化研究

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核工业的迅猛发展导致了环境中铀污染废水的大量产生。本文针对易迁移的U(Ⅵ)开展研究,以考克氏菌作为研究对象,对其在γ-辐照和自然环境条件下的存活和耐受铀的能力进行研究;对比γ-辐照和自然环境中光催化半导体矿物光生电子对U(Ⅵ)还原、考克氏菌对U(Ⅵ)的去除,阐明光催化半导体矿物光生电子对U(Ⅵ)的还原机制和考克氏菌对U(Ⅵ)的生物矿化机制;对比γ-辐照和无辐照环境中考克氏菌对U(Ⅵ)的去除率和光催化TiO2半导体矿物电极对U(Ⅵ)的还原率的总和与γ-辐照催化TiO2半导体矿物光生电子介导考克氏菌对U(Ⅵ)的去除率,研究γ-辐照和自然环境条件下光生电子与考克氏菌对U(Ⅵ)的耦合作用。获得的主要结论有以下几个方面:(1)考克氏菌在γ-辐照场中的活性和对铀的耐受性研究结果表明,考克氏菌在接受辐照剂量为6000 Gy的辐照后仍具有较高活性,在U(Ⅵ)浓度0100 mg/L范围内仍可正常生长,说明其具有较强的辐射抗性和对铀的耐受性,即使在γ-辐照和U(Ⅵ)毒害的双重作用下仍然具有较好的活性,因此能够作为后期实验用微生物。(2)在单室半导体矿物光催化还原U(Ⅵ)的研究中,对比TiO2和ZnS半导体矿物电极光催化还原U(Ⅵ)效果,选择效果较好的TiO2电极作为后续实验用半导体矿物电极。i-t曲线和EIS结果表明,在光或γ-辐照催化反应后,TiO2半导体矿物电极传递电子的阻力增大,电子传输能力减弱,电极表面有铀矿物生成,占据光催化反应活性位点,使其光催化活性降低。根据实验结果和对γ-辐照后半导体矿物的特性分析,推测导致辐照作用下光催化半导体矿物电极还原U(Ⅵ)的能力弱于氙灯光催化还原的能力的原因是辐照作用促使水分子电离产生羟基自由基氧化了U(Ⅵ),同时改变了半导体矿物禁带宽度,使得光生电子量变少,导致U(Ⅵ)还原率降低。(3)考克氏菌对U(Ⅵ)的矿化实验结果表明,自然环境条件下考克氏菌对U(Ⅵ)的去除在pH=5.0时最好。菌体用量增加有利于考克氏菌对铀的去除,最大吸附量为184.0 mg/g。根据研究结果,推测考克氏菌对U(Ⅵ)的生物机制为:首先,通过静电作用铀被快速吸引到考克氏菌表面,随后以配位的形式被菌体上的磷酸基团、氨基、羟基、羧基等活性基团吸附,同时与菌体释放的含磷酸盐类物质相互作用,形成含磷铀沉淀而被固定至细菌表面。与此同时部分铀进入菌体胞内,与胞内磷酸盐类物质结合形成矿物沉淀。在此过程中,大量六价铀在菌体胞内或胞外被还原成四价铀而发生沉降。菌体上沉淀主要为UO2和磷酸铀酰化合物。此结果说明磷酸或磷酸基团是引起考克氏菌生物矿化U(Ⅵ)的主要生物基团。而在γ-辐照作用时,由于考克氏菌表面出现大量褶皱,菌体表面积增大,吸附位点增多,使得辐照下考克氏菌对U(Ⅵ)的去除率增高。但由于磷酸基团因辐照而减少,导致考克氏菌对U(Ⅵ)的生物矿化作用受到抑制。(4)半导体矿物光生电子介导考克氏菌对U(Ⅵ)的生物矿化研究结果表明,光照和γ-辐照下半导体矿物光生电子与考克氏菌对U(Ⅵ)的去除都起着协同作用。但不同的是光照环境中,光催化TiO2半导体矿物产生的光电子促进了考克氏菌对U(Ⅵ)的生物矿化作用,而辐照作用下由于磷酸基团消失考克氏菌对U(Ⅵ)的生物矿化难以进行。
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