Fe-Mn复合金属氧化物催化剂低温SCR脱除NO_x研究

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低温NH3-SCR技术的研究开发是烟气氮氧化物脱除的重要发展方向。锰氧化物因其良好的低温选择性催化还原(SCR)活性受到高度重视,然而,单一锰氧化物及其负载型催化剂普遍的最佳活性温度偏高(>150℃),且选择性、耐硫、耐水性能也需改善。为进一步改善其低温活性,可添加其他过渡金属做为助剂。铁及其氧化物因其无毒害性,高的热稳定性及反应中表现出的优异选择性,在低温SCR催化剂的研究中可选作为活性组分。铁和锰同为变价金属,均存在多种价态形式,两者复合后可能稳定一些不常见或混合价态的活性离子。不同金属离子的存在形态使催化剂表现出不同的结构和表面特性,进而影响其催化活性。本论文采用柠檬酸法制备了Fe,Mn金属的单组分及双组分氧化物催化剂并对其低温NH3-SCR活性进行评价,结合各种表征手段考察了Fe的引入对氧化物催化剂结构和表面特性的影响及其与低温催化活性之间的联系;同时通过原位漫反射傅利叶红外手段对界面反应中活性物种及中间产物进行检测和分析,研究了反应气体在催化剂表面的吸附和反应性能,探究反应机理。研究结果表明,Fe的掺杂能显著提高催化剂的低温SCR性能,Fe/(Fe+Mn)摩尔比为0.3,400℃下焙烧而成的Fe(0.3)-MnOx(400)催化剂在3000h(-10空速反应条件下有最佳的低温活性及N2选择性,80℃下NOx转化率可达93%以上,N2选择性为100%。铁锰间存在较强的相互作用。Fe(0.3)-MnOx(400)催化剂拥有较大的比表面和较适宜的孔结构,Fe的引入使得部分氧化物呈无定形结构,锰在催化剂表面富集,多价态铁锰离子在催化剂表面得以共存,催化剂的低温吸附性能增强。Fe(0.3)-MnOx(400)催化剂表面铁锰离子价态的变化可使相邻氧的价态相应发生改变,提高了表面晶格氧的活泼度,氧在低温下存储和释放交换能力得到增强,促进了反应过程中活性位的再生,催化剂具有较高的氧化还原性能,从而表现出高的低温SCR活性。原位漫反射傅利叶红外光谱(in situ DRIFTS)结果显示,铁锰间具有较好的协同催化作用,Fe的添加不仅增强了催化剂吸附NH3的活化脱氢能力,也使得反应中NO的吸附主要呈现为具有较高活性的亚硝酰基(NO-)构型,促进了吸附物种在催化剂颗粒表面产生快速、可逆的氧化/还原反应,从而显著提高了NOx的去除效率。
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