【摘 要】
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移动源和固定源所排放的氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物,对环境和人类健康都有极大的危害作用。选择性催化还原(SCR)法是消除NOx的有效方法。本文以氢气选择催化还原NOx(H2-SCR)反
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移动源和固定源所排放的氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物,对环境和人类健康都有极大的危害作用。选择性催化还原(SCR)法是消除NOx的有效方法。本文以氢气选择催化还原NOx(H2-SCR)反应和氨气选择性催化还原(NH3-SCR)反应为研究对象,设计了以金属负载型分子筛和TiO2为主的催化剂体系,通过改变金属担载量、添加金属助剂、改变预处理条件等方法探寻了适用于H2-SCR和NH3-SCR反应的优选催化剂。 在H2-SCR反应的研究中,分别以Pt基、Pd基Beta分子筛和Pd/TiO2为催化剂,考察了贵金属含量、预处理条件、助剂等对催化剂反应性能的影响。结果表明:1)随着Pd或Pt负载量的提高,Pt基和Pd基Beta分子筛催化剂的活性起始温度点向低温迁移。2)在所选用的金属助剂中,Ce具有最佳的促进作用。对于1wt.%Pd/HBeta催化剂来说, Ce改性大幅提高了其低温活性。对于Pt/HBeta催化剂来说,以硝酸铈为Ce源通过固相浸渍法改性可以显著提高催化剂的低温活性,同时活性最高点向低温移动且稳定性较强。以硝酸铈铵为Ce源采用离子交换改性时,催化剂的活性曲线整体向低温移动。3)对于Pd/TiO2催化剂来说,P25为较适宜的载体;0.5wt.%为较适宜的Pd负载量;较低预处理温度有利于在整个测试温度范围内催化剂活性的提高。 在NH3-SCR反应的研究中,分别以Fe-Beta和Fe-ZSM-5分子筛为催化剂,考察了Ce改性对催化剂反应性能的影响。结果表明:1)Ce的添加对Fe-Beta基本无促进作用,但Ce的添加明显提高了Fe-ZSM-5的催化活性。2)对于Fe-ZSM-5催化剂来说,1wt.%Ce是最佳的改性添加量;改性之后的催化剂均有较长的寿命、很好的水热稳定性以及抗硫性能。3)降低反应空速有利于提高催化剂的反应活性。4)氧化预处理有利于提高催化剂的高温活性、增加稳定性。
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