层状功能体系中光诱导的微结构和物理性质研究

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借助物理方法调控材料性质的实验手段已经得到广泛的应用,比如我们所熟知的外加光场、力场(应力)、温度场(热力学场)、电场或磁场等等。随着“超强”“超快”等高性能激光技术日臻成熟,脉冲激光激发产生的非平衡条件,已逐渐发展为研究光与物质的相互作用的内在机制的重要手段,成为了光学、凝聚态物理、等离子体物理、计算物理等领域中的前沿课题,与此相关的研究也开始聚焦于激光对材料的晶体结构、能带结构、电声耦合、相变等性质的调控。层状功能体系最具代表性的特征是具有多重有序态性质,包括自旋有序(自旋密度波)、电荷有序(电荷密度波)、轨道有序、磁有序、超导序等,在部分体系中这些有序态被认为是相互竞争或协同共存的。利用外场调控、化学掺杂等手段对这类材料进行定向的改性,对理解低维系统强关联耦合行为具有重要意义,因此成为了当前凝聚态物理领域的研究热点。在本论文中,我们将详细介绍几个功能材料多重有序态光激发调控的研究结果,并讨论其内在机制。  1.层状过渡金属硫化物1T-TaS2-xSex体系,在热力学平衡状态下包含了丰富的电子结构相,这一特征使得该型材料非常适合于研究多种有序态之间的相互作用和竞争关系。我们利用飞秒单脉冲激光激发,使处于Mott基态的1T-TaS2和1T-TaS1.5Se0.5发生了电荷密度波(charge density wave,CDW)相变,单脉冲激发驱动CDW态转换到了稳定的隐藏态CDW(hidden-CDW,H-CDW)。借助原位透射电子显微镜的观测,我们发现低功率密度的光激发,使原有的公度CDW态(qC)相变为新的具有结构反常的调制结构H-CDW态,调制矢量变为qH=(1-δ)qC,光掺杂浓度为1/9,并伴随有明显的相分离现象。在更高的激光功率密度的驱动下,H-CDW畴结构发生了弛豫,产生了2°的取向反常调制结构。对x=0,0.5样品进行物性测量表明,光激发的电阻率下降的幅度依赖于入射光功率密度和实验温度,这一特征印证了Mott基态在非平衡态条件下光掺杂相变的机制。1T-TaS2-xSex光致隐藏态的发现,以及伴随的稳定、剧烈的电阻变化,为其潜在的新型闪存器件的应用带来了希望。  2.基于电荷、轨道、自旋,以及晶格之间的复杂相互作用,具有钙钛矿结构的过渡金属氧化物表现出了丰富的物理性质,如巨磁阻效应、电荷有序、相分离等。双层钙钛矿结构锰氧化物La2-2xSr1+2xMn2O7具有再进入电荷序相变的特征,伴随有相分离现象,表现出了明显的结构和物性的变化。我们的实验测量表明,激光激发可以对处于相分离态的La2-2xSr1+2xMn2O7产生持续性的改变。其中,激光对x=0.6样品的激发可以使电阻产生40%的增大,并可在该高阻态保持稳定。原位透射电子显微镜的微结构观测表明,激光的激发使电荷序发生了重构,电荷有序畴结构明显增加,Mn离子的轨道序从dx2-y2向d3x2-r2/d3y2-r2发生转变。我们认为这一现象起源于光致载流子对MnO2层的电荷浓度的改变,使得局部Mn离子的轨道序发生了变化,从而导致了电荷序的重构。磁性测量表明,光致电荷借助p-d轨道杂化发生了转移,潜在影响了Mn离子的铁磁交换作用,改变了局部的磁结构。  3.外尔半金属具有两重兼并的的三维的能带交叉点,即外尔点;从外尔点延伸出了具有线性能量色散关系的能带结构。由于具有自旋-动量锁定的表面态和体态,以及反演对称性破缺的特征,因此外尔半金属被认为可以产生可观的自旋极化电流。我们的实验表明,利用圆偏振光对外尔半金属材料TaAs的激发,可以产生圆偏振光伏效应(circular photogalvanic effect,CPGE)。CPGE电压的幅度正比于入射光的旋度,当入射光的手性发生变化时,电压方向(符号)也会反转。因此随着入射光的偏振性变化,我们监测到了一个周期性震荡的CPGE电压信号。基于光入射角变化对信号强度的规律性影响,我们认为CPGE的产生可以归因于自旋依赖的选择定则。圆偏振光对于自旋-动量锁定的外尔锥的非对称激发,导致了光致载流子在动量空间的分对称性分布。由于外尔半金属所具有的CPGE效应,使其具有发展成为高速低能耗的光电子器件的潜力。
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