清洁介质中新型催化材料制备与性能研究

来源 :中国科学院化学研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:s334794681
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离子液体和超临界流体为新型催化剂及环境友好催化材料的设计提供了重要途径。本论文将胍类离子液体和超临界流体应用于修饰粘土矿物、聚合物空心乳胶微球,制备出一系列催化材料,采用多种手段研究了材料的组成、结构与性能之间的关系。主要研究内容和结果如下:   1.发展了一种离子液体辅助制备粘土矿物担载金属纳米粒子催化材料的方法。将三氟乙酸胍、乳酸胍等离子液体负载到蒙脱石或凹凸棒石上,进而担载Ru、Rh金属纳米颗粒,制备了Ru/三氟乙酸四甲基胍/蒙脱石和Rh/乳酸四甲基胍/凹凸棒石催化材料。研究表明,蒙脱石表面负载的Ru金属粒径在1~3nm之间,进入层间的钌颗粒在1nm左右;Ru/三氟乙酸四甲基胍/蒙脱石对苯加氢反应表现出很高的催化活性和稳定性。类似地,Rh纳米粒子非常均匀地负载在凹凸棒石上,是环己稀氢化反应的优良催化材料。   2.在超临界乙醇中一步法制备了Ti02/蒙脱石复合材料,这一材料对去除亚甲基蓝表现出很好的吸附和降解的协同效应。在表面活性剂的辅助下,制备了ZnS/蒙脱石复合材料,对光降解伊红-B表现出较高的活性。以上研究表明超临界流体是优良的粘土矿物修饰剂,在催化材料的设计中有良好的应用前景。   3.利用超临界C02+乙醇混合流体的特性,将金属Pd纳米粒子均匀地负载到聚苯乙烯-聚丙烯腈-聚丙烯酸甲酯空心乳胶微球上,并用于烯丙醇加氢与Heck催化反应。结果表明Pd/聚合物催化材料在条件温和的反应中有着很高的催化性能,稳定性较好。类似方法,成功制备了聚合物空心微球负载Rh、Pt纳米催化材料。   4.以溶有纤维素的离子液体溶液为介质,合成了金属氧化物(Ti02、Ce02)的介孔薄膜。研究表明,通过改变纤维素的浓度,可以实现金属氧化物介孔尺寸的调控,为介孔膜材料的开发提供了新思路。
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