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催化氧化NO是目前烟气同时脱硫脱氮技术的研究核心。本论文以CrOx为活性组分,掺杂稀土金属Ce制备催化氧化NO的催化剂,载体选择目前极具应用前景的TiO2-PILC,考察Ce掺杂后催化剂性能的变化情况,并研究TiO2-PILC载体的优势。首先,比较Cr/TiO2-PILC和Cr/TiO2催化剂催化氧化NO的活性。两种催化剂均为负载10%的Cr时活性最佳,在每个测试温度点Cr/TiO2-PILC活性均高于Cr/TiO2。利用BET、XRD、SEM、TPR和XPS等表征手段分析Cr/TiO2-PILC活性优于Cr/TiO2的原因:TiO2-PILC载体能够提高活性组分在载体上的分散程度,并且Cr/TiO2-PILC上存在六价铬,而高氧化态的Cr有利于催化氧化NO。利用EPR和XPS表征初步解释了Cr/TiO2-PILC催化剂催化氧化NO的反应机理:Cr/TiO2-PILC上存在Cr3+和Cr6+,两者之间可以相互转化的过程,Cr3+是吸附O2的中心,能够将一个电子传递给O2使之形成超氧自由基O2-,NO吸附在Cr6+上,生成中间态NO*,O2-与NO*相互作用,形成NO2。其次,掺杂Ce元素制得CrCeTiP催化剂,经活性测试发现CrCeTiP催化氧化NO的能力明显提高。活性顺序如下:Cr(1)Ce(0.25)TiP> Cr(1)Ce(0.5)TiP> Cr(1)Ce(0.17)TiP> Cr(1)Ce(0)TiP> Cr(1)Ce(1)TiP。500℃下煅烧所得Cr(1)Ce(0.25)TiP催化剂活性最好,并且TEM图表明Cr(1)Ce(0.25)TiP为圆形纳米颗粒结构,平均粒径小于10nm,粒径分布均匀。Ce的掺杂使得晶格氧的流动性变强,Ce4+到Ce3+的转变产生电子的不平衡,促进电子的移动,有利于空位和不饱和化学键的生成,促进化学吸附氧的形成,并且随着Ce含量的增加,Ti原子周围电子云密度降低,说明Ti与Ce之间存在强作用力。对Cr(1)Ce(0.25)TiP催化剂催化氧化NO的动力学进行了研究。低空速下,混合气体在催化剂表面停留时间长,有利于气固两相充分接触,能够氧化较多NO,因此较低的空速有利于NO的转化。随着空速的不断降低,Cr(1)Ce(0.25)TiP氧化NO的能力愈强。当NO浓度升高,NO转化为NO2的转化率却逐渐降低。当O2含量逐渐增大,NO转化率呈增长趋势,当O2含量达到8%时,NO的转化率为61%,但当O2含量继续升高,NO的转化率维持稳定考察Cr(1)Ce(0.25)TiP(?)化剂的抗毒性的实验结果表明,H2O对Cr(1)Ce(0.25)TiP催化剂的毒害作用是可逆的,SO2使催化剂失活的原因可能是SO2与NO竞争吸附,而SO2本身性质较NO活泼,能够迅速地占据催化剂表面的活性位,使NO的转化率下降。同时抗硫抗水实验中,H2O和SO2的协同作用使得二者在Cr(1)Ce(0.25)TiP能化剂表面吸附作用减弱,因此催化剂同时抗硫抗水毒害作用减弱。