羟基磷灰石及其复合物的制备及吸附铀的性能与机理研究

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铀矿资源的开采与冶炼、核设施的运行与核事故的发生、伴生放射性核素资源的利用以及核科学实验都产生含放射性核素污染的废水。铀的危害兼具放射性毒性和作为重金属的化学毒性两个方面。目前我国是世界核电发展最快的国家,也是稀土开发大国,铀矿和稀土矿产生的含放射性核素废水量与日剧增。因此,不管是从能源的绿色可持续发展考虑,抑或是从人类健康和环境保护的角度出发,将环境中的铀进行快速去除是人类面临的一个迫在眉睫的问题。本论文以含铀放射性核素废水为研究对象,通过合成仿生羟基磷灰石、复合羟基磷灰石和氧化石墨烯来制备新型环境功能材料。两种吸附剂的合成均通过简便的一步水热法合成得到,仿生羟基磷灰石以生物大分子聚天冬氨酸为模板,合成得到的羟基磷灰石具有伴有纳米棒的分级中空微球特殊形貌;GO/HAP复合物通过无模板一步水热法合成,大量的HAP颗粒均匀地生长在GO纳米片的表面上。通过优化合成工艺条件,进一步提高材料的吸附容量与吸附速率以及环境相容性。仿生羟基磷灰石微球的吸附容量为199 mg/g,去除率高达99.5%(浓度为40 mg/L的铀溶液50 mL,投加量为0.01 g);GO/HAP复合物的吸附容量为373 mg/g,铀的去除率达到93%(浓度为40 mg/L的铀溶液100 mL,投加量为0.01 g)。通过红外分析(FTIR)、X射线衍射分析(XRD)、透射电镜分析(TEM)激光拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱分析等手段观察合成的晶体物相、成分、形貌和性能的变化,建立等温线、动力学、热力学模型,探讨吸附机理。查明所制备的材料对铀的吸附行为与吸附机理,去除机理主要是铀被吸附剂表面活性位点快速吸附,随后与吸附剂发生化学反应,在吸附剂上原位矿化,形成一种稳定的矿物——铀酰磷酸盐,铀在羟基磷灰石微球和GO/HAP复合物上矿化的产物分别为钙铀云母和氢铀云母。这种去除机制为快速有效处理含铀废水提供一种有效的策略,所制备的材料在作为核应急处理材料方面显示出很大的应用潜力。
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