未来半导体器件越来越小型化，半导体表面的重构直接影响器件的性能。某些半导体表面的重构行为极为复杂，需要实验和先进的理论模拟相结合才能确定表面的重构。早期表面重构的模拟方法依赖于已知表面的结构信息，将猜测的表面结构进行局域的结构弛豫或分子动力学研究。此类方法处理复杂表面的重构比较困难发展智能全局表面结构搜索方法极为必要。本论文利用群智优化算法，引入表面二维空间群对结构的限制，考虑结构有序性和电子计数规则，发展了全局表面重构的模拟新方法，能够智能开展（无需依赖任何已知表面的结构）表面重构的结构搜索。方法的有效性已经在已知表面（如金刚石、碳化硅、氮化铝等表面）的测试中得到了检验。发展的方法已经编制为程序模块集成于本课题组自主发展的卡里普索（CALYPSO）结构预测软件包（见http://www.calypso.cn/）。将发展的CALYPSO全局表面结构预测方法应用于看似简单的金刚石(100)表面，意外发现了一类新奇的自组装碳纳米管阵列的表面重构，类似于有序排列的碳纳米管通过强共价键镶嵌在金刚石的(100)表面上。常规条件下，自组装碳纳米管阵列的表面结构与传统的二聚体表面结构的能量极其相近，但在高温或者压应力的外界条件下，碳纳米管阵列表面的能量更加稳定。碳纳米管阵列结构兼具金刚石高导热性和碳纳米管高载流子迁移率的特点，同时具有高的热稳定性，可自组装。本研究发现，表面不仅可以用作衬底来集成器件，而且其重构体可以作为功能器件的一个重要部分，本身具有了功能属性。研究有望实现人们长期期盼的将金刚石与碳纳米管的有机结合，在金刚石基半导体器件研究上具有潜在的价值。