TNTs/石墨烯复合材料的制备及其催化氧化性能研究

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TiO2光催化剂可以将污水中许多难降解的有机化合物直接分解矿化成二氧化碳和水,而且该方法具有反应速度快,高效持久且无二次污染等优点,已经成为一种新型的具有广阔前景的水处理技术。然而TiO2较宽的带隙以及只对紫外光响应,限制了其对太阳光的利用。因此,需要通过掺杂或敏化的方法拓宽TiO2的光谱响应范围,使其在可见光区具有光学活性。本文以石墨烯作为敏化剂,将其与TiO2复合实现对TiO2光谱响应范围的扩展,提高其光催化活性。本论文采用水热合成法制备了一系列钛酸纳米管(TNTs)/石墨烯复合光催化材料,并对催化剂进行XRD、TEM和FTIR测试,考察了石墨烯和TNTs的结合状况,以及石墨烯的不同含量及不同合成温度对催化剂晶相结构的影响。结果表明通过水热反应,石墨烯和TNTs有效地结合了,而且石墨烯的不同含量及不同的合成温度不会明显影响催化剂的晶相结构,但对催化剂的催化活性有所影响。另外,UV-vis和XPS测试表明经过水热合成TiO2光催化剂的光谱响应范围得到了扩展,催化剂样品对可见光响应,且确定复合光催化剂的可见光活性的来源是石墨烯的敏化作用。利用太阳光作为光源,研究了不同的催化剂样品在太阳光直接辐射下的光催化氧化性能。实验结果表明在经过12h的太阳辐射后,所有催化剂的光催化氧化效率都达到了70%以上。其中,降解效果最好的样品可以使罗丹明-B(RB)溶液几乎完全变成白色,降解效率高达88%。采用氙灯作为光源,研究了催化剂样品在可见光条件下的催化氧化及其可重复使用性能。研究表明,催化剂在经过2次重复使用后,光催化降解效率仍然与初次使用时的效率几乎一致。并且催化剂的重复使用性能不受催化剂的不同合成温度以及催化剂中不同的石墨烯含量影响,充分说明了催化剂的稳定性能很高。并通过改变有机物的初始浓度,研究了有机物浓度对催化剂的光催化氧化性能的影响。结果表明随着有机物浓度的增加,催化剂的光催化降解效率随之下降。大致为浓度较低时降解效率的70%左右。将制备的一系列石墨烯修饰的钛酸纳米管复合催化剂均匀涂抹在导电玻璃上,制成光电催化氧化反应的阴极,以电化学工作站自带的铂电极做为阳极,并在可见光的照射条件下,对催化剂的光电催化降解RB和苯酚溶液性能作了研究。研究发现,复合光催化剂具有良好的电化学降解污染物能力和杰出的可见光活性。在同样的水热温度合成条件下,石墨烯含量为5%的复合催化剂的降解效果最好,含量为1%的效果次之,最后是含量为10%的催化剂。催化效果最好的样品在降解RB的实验中,降解效率达到了93%;在降解苯酚时,降解效率也达到了53%。并且光电催化活性与催化剂的水热合成温度有关,催化剂的降解性能随着合成温度的提高而下降。而催化体系中外加的电流,可以将光激发产生的电子通过外电路有效快速转移到铂电极上,阻止了电子和空穴的重新结合,从而显著地提高复合材料的催化降解RB和苯酚活性。
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