本文应用密度泛函理论中的广义梯度近似分别对PbnS和SimSb团簇进行了结构优化，通过分析PbnS和SimSb团簇的结构和电子性质，得到了PbnS的幻数结构和键合性质以及SimSb团簇的幻数结构。本文具体内容如下： 第一章主要介绍了密度泛函的有关理论，如密度泛函理论的特点、密度泛函理论的概念等。在介绍密度泛函理论的概念时，主要介绍Hohenberg-Kohn定理和Kohn-Sham方程以及他们的证明过程。另外还对交换关联能和密度泛函理论的计算方法及马利肯布局数分析进行了介绍。 第二章首先对Materials Studio软件包进行了介绍，然后再进一步介绍Dmol3软件包，最后再分析了用密度泛函理论研究PbnS团簇和SimSb团簇的理论意义。 第三章我们对PbnS和SimSb团簇结构和电子性质进行研究。首先，应用密度泛函理论中的广义梯度近似对PbnS团簇的结构和电子性质进行了系统地研究，并对频率和能量进行计算，得到了PbnS团簇的最低能量结构，通过分析PbnS团簇的平均结合能、二阶能量差分、最高分子占据轨道和最低分子空轨道间的能隙及垂直电离势，发现4和10是PbnS团簇的幻数。最后对PbnS团簇的布局数进行分析，得到PbnS团簇中键的结合是以共价键和离子键的方式共存。其次，仍应用密度泛函理论中的广义梯度近似对SimSb团簇结构和电子性质进行了研究，通过分析SimSb团簇的平均结合能、二阶能量差分、最高分子占据轨道和最低分子空轨道间的能隙以及分裂能等电子性质，得到了4、10和12为SimSb团簇的幻数。