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本论文以超导体的二元结构模型为基础,选取过渡金属氮化物作为探索新超导体的主要研究对象。对过渡金属二元氮化物,ANM3(M为Fe,Co,Ni)型反钙钛矿氮化物,Zr2N2S以及Nb3-2xZrxMoxSn等化合物的材料制备和物性进行了系统的研究。主要内容包括以下几方面:
1、首次采用杂化微波直接合成了NbN(Fm3m)、Fe3N和Ni3N物相,并研究了其物性。采用杂化微波技术合成了.MN(M=Ti,Zr,V, Nb,Ta,Al,Ga)、Cr2N、Mn4N、Fe3N和Ni3N等二元氮化物。其中NbN(Fm3m)、Fe3N和Ni3N是首次采用杂化微波直接合成的物相。研究发现NbN具有Tc～16K的超导转变,Ni3N表现出顺磁性金属行为。
2、发现了新的反钙钛矿氮化物CdNNi3和CdNCo3,并研究了其晶体结构和电磁性质。利用固气反应的方法制备了CdNCo3-Ni-(0≤z≤3)和Cd1-xAxNNi3(A=Cu,In)系列化合物。CdNNi3和CdNCo3是新的反钙钛矿氮化物,晶胞参数分别为3.8483A和3.8419A。研究发现CdNCo3和CdNNi3能形成连续固溶体,CdNCo3-Ni-系列化合物均显示弱铁磁金属性,在低温呈现出费米液体行为。CdNNi3体系中掺入In使得晶胞参数略微增加,而掺入Cu使得晶胞参数略微减小,固溶度均在0.2左右。Cd1-xAxNNi3(A=Cu,In)样品均显示出弱铁磁金属性,随着掺杂量的增加铁磁性逐渐增强,在低温呈现出费米液体行为。
3、发现了新的反钙钛矿氮化物ZnNCO3和新的氮化物超导体CuNNi3,并研究了其晶体结构和电磁性质。利用固气反应合成法制备了ZnNNi3-xCox(0≤x≤3)和Zn1-xCuxNNi3(0≤x≤1)系列化合物。ZnNCo3和CuNNi3是新的反钙钛矿氮化物,晶胞参数分别为3.7576A和3.7422A。ZnNNi3和ZnNCo3能形成连续固溶体。ZnNNi3显示出3K的超导电性,ZnNNi3-xCox(0＜x＜3)化合物均显示出顺磁金属性。ZnNCo3显示出典型金属性,随着温度降低在42K左右ZnNCo3有顺磁向弱铁磁的磁转变,在低温呈现出非费米液体行为。ZnNNi3和CuNNi3能形成连续固溶体;Cu含量小于0.6的掺杂样品,在2K以上均表现为顺磁金属性;当Cu含量大于0.7时,样品在2K以上均显示出超导电性,其转变温度随Cu含量增加逐渐上升至3.2K。CuNNi3是新发现的反钙钛矿氮化物超导体,属于第二类s波超导体,转变温度为3.2K。
4、利用固气反应合成法制备了Fe1-xZnxNFe3系列化合物,并研究了其晶体结构和电磁性质。研究发现FeNFe3和ZnNFe3能形成连续固溶体。Zn含量大于0.5时,随着温度降低Fe1-xZnxNFe3在140K左右有顺磁向铁磁的磁转变发生。ZnNFe3为金属性,在低于30K时显示出费米液体行为。
5、利用固相反应法制备了层状结构化合物β-Zr2N2S,并研究了其电磁性质。研究表明β-Zr2N2S呈现出半导体行为,随着温度降低,导电机制由高温热激活向低温变程跃迁转变。β-Zr2N2S在135K以上呈现出顺磁性,在低温表现出自旋玻璃行为,自旋冻结温度为80K。
6、利用固相反应法制备了等电子掺杂Nb3-2xZrxMoxSn系列样品,并详细研究了其电磁性质。研究发现随着掺杂量的增加等电子掺杂样品的Tc高于相同掺杂浓度的单掺杂样品,即等电子掺杂使Tc下降变慢。在温度为10K,磁场为4T时,等电子掺杂样品Nb2.8Zr0.1Mo0.1Sn的临界电流密度达到3.4×106Acm-2,分别是未掺杂样品Nb3Sn的400倍和单掺杂样品Nb2.8Mo0.2Sn的23倍。共掺杂样品的上临界场Hc2(0)均高于未掺杂样品和单掺杂样品,样品Nb2.8Zr0.1Mo0.1Sn的上临界场达到30T。