论文部分内容阅读
电芬顿技术作为高级氧化技术中的新生力量,近年来受到国内外的广泛关注。但是单一的常规间歇流体系存在一系列的问题,如停留时间长、氧化效率低、难以实际扩大应用等,因此发展一种高效电芬顿氧化体系成为研究的方向。本研究旨在通过吸附-氧化技术和连续流工艺的耦合,发挥电芬顿氧化技术的高效特性和扩大工艺的实际应用价值。内容包括设计高效过滤式反应器,制作改性活性碳纤维和石墨毡阴极降解有机污染物,考察体系的降解机理和各运行参数对污染物去除和矿化的影响。主要实验结论如下:1、设计过滤式反应器,组成包括进出水口,阴阳极,钛丝,钛环,橡胶圈,水流和气体由下到上通过反应器,初步确定阴极在下,阳极在上和垂直流的方式有着更好地污染物去除效果。2、橙黄(OG)作为目标污染物进行循环流过滤式电芬顿实验,采用碳黑(CB)和聚四氟乙烯(PTFE)对活性碳纤维进行改性,SEM图显示改性后的纤维表面有大量的CB颗粒和PTFE附着;对CB:PTFE进行优化发现在CB:PTFE=1:3,流速J=7 mL/min,曝气量V=50 mL/min,C(Fe2+)=0.3 mM,pH=3,C(Na2SO4)=0.05M条件下,处理300 mL 100 mg/L的橙黄溶液,120 min橙黄去除率达到98%以上,TOC去除率为55.4%,电极的吸附作用增强芬顿氧化效果明显;对电流强度和流速操作条件进行优化,机理研究表明橙黄随时间变化具有较好的去除效果,?OH是最主要的氧化基团,阴极吸附和阳极氧化作用有利于增强橙黄的去除作用,通过吸附再生实验证明了电极具有良好的吸附再生效果。3、亚甲基蓝(MB)作为目标污染物进行连续流过滤式电芬顿实验,采用CB和PTFE对石墨毡进行改性,通过SEM、BET和接触角实验对改性阴极进行表面形貌、比表面积、孔容孔径和疏水性分析,改性阴极具有良好的产双氧水性能,能耗仅为5.2 kWh/(kg H2O2);过滤式电芬顿体系与平行流体系、常规连续流体系比较,体现出了最好的MB去除和矿化效率,实验对电流强度、pH、流速、C(Fe2+)操作条件进行优化,当I=50 mA,pH=3,J=7 mL/min,C(Fe2+)=0.3mM,C(Na2SO4)=0.05 M,C(MB)=50 mg/L时,120min出水水质稳定,MB去除率维持在90%以上,TOC去除率达到57.9%。实验还对橙黄(OG)、柠檬黄(Tartrazine)、乙酰水杨酸(ASA)、抗四环素(TC)、2,4-DCP进行降解,矿化能耗分别为29.6、49.4、28.6、83.3、49.8 kWh/kgTOC,与文献报道相比,有着较高的污染物矿化效率,机理实验表明?OH在氧化中起决定性作用,五次重复性降解实验,系统稳定性良好。总之,实验结果表明构建的过滤式电芬顿体系具有高效的有机污染物降解效果。