中国气溶胶的理化特性及其对全球生物地球化学循环的影响

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此博士论文,系统全面地研究了中国气溶胶的理化特性,为气溶胶对全球生物地球化学循环的可能影响提供了重要理论依据.以北京为典型代表,5年来连续监测各地气溶胶,采集分析了数千个气溶胶样品,揭示了北京污染物的三个特征季节:以燃煤污染为主的冬季,以沙尘污染为主的春季和以二次污染物为主的夏季,详尽描述了颗粒物污染在各季节的不同特性,对中国城市颗粒物污染的组成、来源、分布、转化机制及环境效应进行了深入的探讨.提出了中国气溶胶大尺度分布规律,分析了中国地壳源气溶胶、海洋源气溶胶和污染源气溶胶的分布特点,展示了各类气溶胶由沿海到内陆,由西北向东南的变化规律.同时建立了污染物气溶胶浓度与城市发展水平(工业化程度)和气象要素(风速、降雨等)间的关系模式,创立了估算城市污染物分布规律的污染气溶胶指数,成功的模拟了中国由西北到东南15个城市的污染物分布规律.对中国北方沙尘暴进行了连续五年的系统监测和研究,采集分析了大量沙尘暴气溶胶样品,全面阐述了来自中亚和中国西北部的沙尘的组成、来源及其组分转化机制.沙尘暴传输过程中,沿途中与污染气溶胶相互混合,大量的沙尘颗粒物为其与污染物之间的相互作用(吸附、表面络合、气-固转化等)提供了可能.沙尘暴过程中颗粒物浓度高达10.9 mg m<-3>,高出国家颗粒物污染标准数十倍,严重危害人民健康.值得注意的是在沙尘暴中检测出Fe(Ⅱ),为大气海洋中的铁硫耦合机制假设提供了现场实际证据.沙尘暴既向海洋输送了大量的沙尘,又携带了大量的污染物,同时向海洋输送比常日气溶胶高得多的诸如氮、磷和可为海洋生物吸收的Fe(Ⅱ)等营养物质,传输到数百上千甚至上万公里之外的北太平洋和北美洲西部,势必对全球环境变化造成重要影响.铁是大洋中某些海区生产力的限制因素,Fe(Ⅱ)为大洋表层水带去可供生物吸收的营养元素Fe,从而导致大洋初级生产力的增加乃至表层生物二甲基硫排放量的增加.二甲基硫排放量的增加又导致海洋上空大气中S(Ⅳ)及硫酸盐气溶胶的增加.沙尘中大量存在的三价铁与低价含硫化合物的相互作用又进而导致可为生物所吸收的可溶性铁的增加.如此反复循环不已.同时硫酸盐气溶胶的增加又增强了大气中气溶胶的直接/间接辐射强迫效应,直接影响全球气候变化.因此大气海洋中的铁和硫的相互耦合及其正反馈过程是值得进一步探讨的可能影响全球气候变化的重要机制之一.
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