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光催化技术是解决能源危机和环境污染的有效途径之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)成本低、禁带宽度较窄、稳定性良好,在光催化领域备受关注。然而,其比表面积较小且光生电子-空穴复合率高,抑制了其在实际中的广泛应用。针对以上问题,本论文围绕提高g-C3N4的比表面积和降低光生电子-空穴复合率展开研究,主要工作如下:
以三聚氰胺为前驱体,多孔二氧化硅作模板采用热聚合法制得多孔石墨相氮化碳(pg-C3N4)。通过N2吸附-脱附等温曲线(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)、荧光发射光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)和瞬态光电流分析(PT)等测试方法对自制的pg-C3N4的组成、微观结构和光电性质进行表征分析。结果表明,pg-C3N4具有多孔结构,孔结构未改变g-C3N4的晶型结构,但比表面积显著提高。当三聚氰胺与多孔二氧化硅的质量比为2∶1,焙烧温度为580℃时,所得pg-C3N4的比表面积(216m2/g)最大,约是普通g-C3N4(14m2/g)的15倍。以对硝基苯酚的还原为模型反应,研究了g-C3N4和pg-C3N4在可见光下的催化性能。结果表明,pg-C3N4光催化还原对硝基苯酚速率(1.3×10﹣4s﹣1),约是g-C3N4(1.6×10﹣5s﹣1)的8倍,这说明规则的孔结构,使氮化碳的可见光催化性能得到显著提高。
以硝酸银为银源,采用微波辅助还原法制得Ag/pg-C3N4纳米复合微粒。通过BET、SEM、XRD、FTIR、XPS、UV-vis DRS、PL、EIS和PT等测试方法对纯pg-C3N4和Ag/pg-C3N4的组成、微观结构和光电性质等进行表征分析。结果表明,Ag/pg-C3N4复合微粒具有多孔结构,比表面积为175m2/g。银纳米粒子(Ag NPs)均匀分散于pg-C3N4片层及孔结构中。以对硝基苯酚的还原为模型反应,研究了银含量、还原剂种类对所制备复合微粒性能的影响。结果表明,随着银含量增加,Ag/pg-C3N4复合微粒的光催化还原活性先增强后降低。当银含量为2.1wt%、硼氢化钠作还原剂时,Ag/pg-C3N4复合催化剂表现出最佳的光催化性能。
以硝酸银为银源,采用真空浸渍-焙烧法制得Ag@Ag2O/pg-C3N4纳米复合微粒。以碳纳米纤维(CNF)作为碳源,采用原位法制备Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF纳米复合微粒。通过BET、SEM、XRD、FTIR、XPS、UV-vis DRS、EIS和PT等测试方法对Ag@Ag2O/pg-C3N4和Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒的组成、微观结构和光电性质等进行表征分析。结果表明,Ag@Ag2O/pg-C3N4和Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒均具有多孔结构,比表面积分别为189m2/g和153m2/g。引入Ag NPs和Ag2O纳米粒子后,pg-C3N4的晶型结构并未改变,但是掺杂CNF后,pg-C3N4发生晶格畸变。以对硝基苯酚的还原为模型反应,研究了银含量、焙烧温度和CNF含量对所制备复合微粒性能的影响。结果表明,随着银含量、CNF掺杂量增加,Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒的光催化还原性能先增加后减小,当银含量为0.025wt%,焙烧温度为500℃,Ag@Ag2O/pg-C3N4复合微粒与CNF质量比为5∶1时,Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒表现出最佳的光催化性能。
以三聚氰胺为前驱体,多孔二氧化硅作模板采用热聚合法制得多孔石墨相氮化碳(pg-C3N4)。通过N2吸附-脱附等温曲线(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)、荧光发射光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)和瞬态光电流分析(PT)等测试方法对自制的pg-C3N4的组成、微观结构和光电性质进行表征分析。结果表明,pg-C3N4具有多孔结构,孔结构未改变g-C3N4的晶型结构,但比表面积显著提高。当三聚氰胺与多孔二氧化硅的质量比为2∶1,焙烧温度为580℃时,所得pg-C3N4的比表面积(216m2/g)最大,约是普通g-C3N4(14m2/g)的15倍。以对硝基苯酚的还原为模型反应,研究了g-C3N4和pg-C3N4在可见光下的催化性能。结果表明,pg-C3N4光催化还原对硝基苯酚速率(1.3×10﹣4s﹣1),约是g-C3N4(1.6×10﹣5s﹣1)的8倍,这说明规则的孔结构,使氮化碳的可见光催化性能得到显著提高。
以硝酸银为银源,采用微波辅助还原法制得Ag/pg-C3N4纳米复合微粒。通过BET、SEM、XRD、FTIR、XPS、UV-vis DRS、PL、EIS和PT等测试方法对纯pg-C3N4和Ag/pg-C3N4的组成、微观结构和光电性质等进行表征分析。结果表明,Ag/pg-C3N4复合微粒具有多孔结构,比表面积为175m2/g。银纳米粒子(Ag NPs)均匀分散于pg-C3N4片层及孔结构中。以对硝基苯酚的还原为模型反应,研究了银含量、还原剂种类对所制备复合微粒性能的影响。结果表明,随着银含量增加,Ag/pg-C3N4复合微粒的光催化还原活性先增强后降低。当银含量为2.1wt%、硼氢化钠作还原剂时,Ag/pg-C3N4复合催化剂表现出最佳的光催化性能。
以硝酸银为银源,采用真空浸渍-焙烧法制得Ag@Ag2O/pg-C3N4纳米复合微粒。以碳纳米纤维(CNF)作为碳源,采用原位法制备Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF纳米复合微粒。通过BET、SEM、XRD、FTIR、XPS、UV-vis DRS、EIS和PT等测试方法对Ag@Ag2O/pg-C3N4和Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒的组成、微观结构和光电性质等进行表征分析。结果表明,Ag@Ag2O/pg-C3N4和Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒均具有多孔结构,比表面积分别为189m2/g和153m2/g。引入Ag NPs和Ag2O纳米粒子后,pg-C3N4的晶型结构并未改变,但是掺杂CNF后,pg-C3N4发生晶格畸变。以对硝基苯酚的还原为模型反应,研究了银含量、焙烧温度和CNF含量对所制备复合微粒性能的影响。结果表明,随着银含量、CNF掺杂量增加,Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒的光催化还原性能先增加后减小,当银含量为0.025wt%,焙烧温度为500℃,Ag@Ag2O/pg-C3N4复合微粒与CNF质量比为5∶1时,Ag@Ag2O/pg-C3N4@CNF复合微粒表现出最佳的光催化性能。