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集成分子与石墨烯来构造各种功能器件，以及利用分子聚合反应合成与石墨烯具有类似π-共轭电子结构的分子器件，是近期分子电子学领域研究的热点。然而人们对其中一些基础科学问题的认识还不充分，如分子在石墨烯表面的自组装行为、分子的聚合机制等。研究这些问题对改善器件的性能有重要作用。本文的主要工作便是利用超高真空低温扫描隧道显微镜(STM)结合密度泛函理论(DFT)计算研究有机分子/石墨烯体系中若干基础问题。 第一章首先简要阐述了分子器件产生的背景及在二维表面构筑有机分子器件的方法，随后回顾了石墨烯及其纳米带的制备方法和物理性质，最后介绍了有机分子/石墨烯集成器件的研究现状。 第二章详细介绍了扫描隧道显微镜(STM)、扫描隧道谱(STS)及低能电子衍射(LEED)的工作原理及应用实例。末节简要介绍了实验中用到的超高真空低温扫描隧道显微镜-分子束外延联合系统的构造和性能参数。 第三章利用STM成功观测到了Pentacene、PTCDA、C60三种有机分子的本征分子轨道，表明钌表面外延生长的石墨烯(G/Ru)可以作为缓冲层，屏蔽金属钌对分子本征信息的破坏。与先前报道的缓冲层材料（氧化物、卤化物、有机分子层薄膜）相比，石墨烯有大面积连续并且缺陷很少、不溶于水、耐高温等诸多优点，极大扩展了缓冲层的适用范围。 第四章研究了Pentacene分子在G/Ru上的吸附生长行为。DFT计算结果表明吸附能主导了分子的选择性和单分散性初期生长行为。并且，通过控制沉积速率及基底温度，成功制备了无序的、短程有序的和长程有序的并五苯分子薄膜。 第五章利用STM结合DFT计算研究了炔烃类的4，4-diethynyl-1，1-biphenyl(DEBP)分子在Au(111)表面环化聚合反应的过程。研究结果表明，金表面和金增原子(adatom)均可催化反应过程，产物中含有1，3，5-和1，2，4-两种异构体;并且，反应过程为两步的[2+2+2]环化加成过程。 第六章主要讲述了在Si(111)表面生长原子级平整的单晶银薄膜的方法。并且通过先在银表面沉积一层PTCDA有机分子，再利用原子层沉积(ALD)技术生长Al2O3的方法，得到了平整的Al2O3覆盖层。 本文主要从基础科学的角度研究了石墨烯对分子轨道的影响及对分子自组装超结构的调制、分子在二维表面的聚合机制等问题，为改善分子功能器件的性能提供了理论支持。