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当前,我国大气污染问题十分严峻。传统的以二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、可吸入颗粒物(PM10)为代表的煤烟型污染正在向以臭氧(O3)和大气细粒子(PM2.5)为代表的二次污染过渡,严重威胁人民群众的身体健康和生态安全,已经成为影响民生的关键问题,同时也是我国社会经济和谐发展的关键限制因素。而一套科学准确的、满足新形势下协同控制要求的、区域高分辨率的、多物种污染物排放信息是研究区域空气污染形成机理、制定与落实污染控制对策的重要基础及依据。本研究旨在建立一套基于完善排放源分类体系的区域大气多污染物(SO2、NOx、TSP、PM10、PM2.5、EC、OC、CO、VOCs、NH3)排放因子法清单编制技术,并在京津冀地区开展示范;同时综合利用统计回归、数值模拟及优化方法,研究适用于我国当前统计体系的、基于区县分辨率的排放清单建立技术。最后利用建立起的京津冀区域排放清单,基于MM5-CAMX-PSAT耦合模型污染源识别技术,对示范区域进行敏感排放地区识别,并对重点可控行业源进行分级识别。在分析一次污染物来源的敏感性基础上,初步对典型行业源排放的VOCs物种做二次污染物(O3)来源的敏感性分析。 本研究计算获得2010年京津冀地区SO2、NOx、TSP、PM10、PM2.5、VOCs、NH3、CO、EC及OC排放量分别为155.2万吨、254.1万吨、558.0万吨、243.2万吨、123.1万吨、341.5万吨、168.9万吨、2023.8万吨、12.3万吨及25.4万吨。SO2主要排放行业是工业源,占总排放量的81.9%,其中以电力、工业锅炉及冶金为主。NOx主要排放行业是工业源及道路移动源,约占总排放量的79.4%。TSP、PM10、PM2.5主要来自于无组织尘排放。VOCs主要来自与工业、植被及机动车排放。氨主要来自于农业排放。CO主要来自与工业、居民燃煤及机动车排放。EC、OC主要来自工业燃烧、机动车排放及生物质焚烧。此外,本文还对北京、天津、河北各地污染物排放状况进行了分地区、分行业分析。 此外,本文在收集邯郸市企业级与区县级分辨率基础数据与排放数据基础上,利用多元逐步回归方法建立了区县分辨率的PM10、SO2、NOx、VOCs和CO五种污染物的拟合模型,并进行了验证。在此基础上,重点在唐山开展了示范研究,并与国际清单INTEX-B进行了对比。综合利用数值模拟、线性优化等方法建立了污染源优化模型,对统计模型拟合值进行了进一步优化,使得其拟合效果有了进一步提升。 基于建立起来的排放清单,利用基于MM5-CAMX-PSAT耦合模型的污染源来源识别技术对北京及京津冀地区进行了敏感排放地区识别。结果表明,北京中心城区的敏感因子值较大。在距城中心相同距离的各城区方位上,来自西南方位城区的排放相较其他方位排放而言,表现出对目标受体区域影响较为敏感的特点。针对北京地区受体点进行了北京及周边地区排放敏感区域筛选,发现北京偏西南、南部方向的地市如保定、石家庄、邢台、邯郸等地区对北京市单位排放贡献较大,应作为控制的重点。如以京津冀地区为目标区域,发现京津冀中心偏西南、南部方向的地市如保定、北京、石家庄等地区单位排放贡献较为明显。在此基础上对重点行业排放源进行了敏感性分级识别,从大气污染防治的角度初步提出了需优先控制的行业排放源。 在分析大气一次污染物来源敏感性的基础上,本文采用理论值分析与实际监测相结合的方式针对VOCs对O3生成的敏感性展开初步分析。通过开展石化炼油厂各排放环节VOCs成分谱测试、敏感性测试与O3在线监测,分析了各排放环节与厂界的VOCs成分谱。通过分析对比O3与厂界VOCs的日变化趋势,定性得出了烯烃与苯系物对O3生成的敏感性较高,烷烃对O3生成的敏感性相对较低的结论。综合分析厂界、下风向数据,结合各VOCs物种MIR值,得到了烯烃、苯系物与烷烃的实际反应比例。利用最大增量反应活性法分别计算了石化炼油厂的各环节的单位VOCs排放的理论臭氧生成潜势和利用反应比例修正的臭氧生成潜势,识别出酮苯车间与二催化裂化装置区是影响臭氧生成的最主要排放环节。