石墨烯γ辐照功能化、三维有序多孔薄膜的制备及电化学研究

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石墨烯独特的结构和众多优良的性质使其广受关注,引领着碳纳米材料科学的发展。作为石墨烯前驱体,氧化石墨(GO)中含有羧基、羟基、羰基以及环氧基等化学基团以及大量活性位点,一方面这些官能团的存在,使其表面润湿性和溶剂溶解性提高,从而为有序宏观体的湿法组装提供了可能性。另一方面,GO表面的活性位点为有效制备功能化石墨烯材料,实现石墨烯更为丰富的功能和应用提供了可控表面化学。本论文以GO为起点材料,主要研究了功能化石墨烯材料的有效制备及其对重金属离子的吸附性能,同时通过制备石墨烯基宏观体研究了其电化学性能。  首先,本论文以GO为前驱体,通过直接将其与丙烯酰胺(AM)混合,利用60Coγ射线对该混合物进行辐照,一步制备功能化石墨烯PAM-g-graphene,由热重分析显示其接枝量达到24.2%,通过原子力显微镜显示其片层厚度为2.59nm。通过吸附实验发现,PAM-g-graphene对Pb(Ⅱ)的吸附过程在30min之内就能达到平衡,最大吸附量可达到819.67 mg·g-1。通过比较发现PAM-g-graphene对Pb(Ⅱ)的最大吸附量为石墨烯的20倍,碳纳米管的8倍。这种一步制备的功能改性石墨烯吸附材料因其良好的溶解性和适应性,以及优异的吸附能力和提取能力,而有望用于全球水污染中Pb(Ⅱ)的去除。  此外,本论文利用简便的硬模板导向有序组装法,获得了一种比表面积大、孔结构可控、层状有序的三维大孔石墨烯薄膜(3DGF)。在退火过程中,氧化石墨烯被还原为石墨烯,与此同时,作为硬模板的聚苯乙烯(PS)乳液小球经热解形成形似泡泡的中空孔洞,该结构是三维多孔石墨烯薄膜的重复结构单元。经N2吸脱附测试其比表面积可高达402.5 m2·g-1。作为无粘结剂的超级电容器电极,该三维大孔石墨烯薄膜在电流密度为0.5 A·g-1时的可用总电容分别为95.0F·g-1,另外,该三维大孔石墨烯薄膜拥有较高的倍率性能,在电流密度由0.5 A·g-1增至3.0 A·g-1时,其电容仍可保留88%。这种绿色环保、操作便捷的制备方法所获得的孔结构和尺寸可控的3DGF,有望成为下一代超级电容器电极材料。
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