【摘 要】
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化学工业的日益壮大,为人民生活水平的提高提供了物质保障,但是在日益壮大的过程中,也给环境造成了很大的污染,因此,如何减少化学工业生产污染、设计绿色工艺生产路线己成为一个急需解决的问题。以TiO2为催化剂的光催化法不但已经应用于环境污染处理领域,而且也开始在化学合成领域逐渐显示潜力,这无疑会给化学工业带来新的憧憬,因为光催化合成通常在常温常压进行,易操作,一般不会产生二次污染。基于此点,本文选取了光
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化学工业的日益壮大,为人民生活水平的提高提供了物质保障,但是在日益壮大的过程中,也给环境造成了很大的污染,因此,如何减少化学工业生产污染、设计绿色工艺生产路线己成为一个急需解决的问题。以TiO2为催化剂的光催化法不但已经应用于环境污染处理领域,而且也开始在化学合成领域逐渐显示潜力,这无疑会给化学工业带来新的憧憬,因为光催化合成通常在常温常压进行,易操作,一般不会产生二次污染。基于此点,本文选取了光催化CO2和H2O合成甲醇这么个环保的反应作为目的反应,研究了不同催化剂对其目的产物甲醇产量的影响,实验主要做了以下几点工作:
(1)、采取了不同的制备方法制备了三大类催化剂,其分别为Cu/TiO2系列催化剂、Cu/n-p复合半导体催化剂和Cu/La2O3-NiO系列催化剂,并同时用XRD以及TEM手段对催化剂进行了更深入的研究。
(2)、研究了这三类催化剂用于光催化CO2和H2O合成甲醇反应的催化效果。首先我们确定了Cu/TiO2系列催化剂、Cu/n-p复合半导体催化剂和Cu/La2O3-NiO系列催化剂中各自Cu的最佳百分含量,其次分别研究了催化剂用量、光照时间对目的反应的影响,同时找出了各自最佳的催化剂用量值和最佳的光照时间。与此同时,还研究了有紫外光照和无紫外光照下催化剂催化效果的不同,实验结果表明:2%Cu/TiO2系列催化剂的催化效果最好,0.5%Cu/n-p复合半导体催化剂的催化效果其次,而0.5%Cu/La2O3-NiO系列催化剂的催化效果在这三者之中最差;同时还表明了在有紫外光照的条件下才有可能生成目的产物甲醇,而在无紫外光照的情况下三个催化剂系列均无法催化合成甲醇。
(3)、对Cu/n-p复合半导体催化剂和Cu/La2O3-NiO系列催化剂对目的反应的光催化效果的研究进行了细化。对Cu/n-p复合半导体催化剂的研究工作可以分为两块,即对Cu/TiO2-NiO系列催化剂和对Cu/ZnO-NiO系列催化剂的研究。实验结果表明:Cu/TiO2-NiO系列催化剂的催化效果优于Cu/ZnO-NiO系列催化剂。而对Cu/La2O3-NiO系列催化剂催化效果的研究可以分为三块,分开主要取决于此催化剂前驱体La2O3-NiO的制备方法。实验结果表明:前驱体制备顺序的不同直接影响了最终Cu/La2O3-NiO系列催化剂对目的反应的催化效果,其中先混合碾磨再混合焙烧的制备顺序制备出的Cu/La2O3-NiO催化剂的催化效果最好,先分开碾磨再混合焙烧的制备顺序制备出的Cu/La2O3-NiO催化剂的催化效果其次,而先分开碾磨再分开焙烧最后再均匀混合制备出的Cu/La2O3-NiO催化剂的催化效果最差。
(4)、在得出实验结果的同时,我们还对催化剂的选择以及反应机理进行了初步的讨论。
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