气相有机污染物甲醛的光催化降解研究

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对挥发性有机气体污染物的消除是近几年室内污染防治的热点问题。甲醛作为室内空气的主要污染物之一,会通过皮肤、消化道及呼吸道吸收进入人体并造成危害。开展对甲醛的降解研究,具有重要的理论意义和实际应用价值。  目前,广泛用于光催化降解污染物的光催化剂是TiO2,其化学性质比较稳定且成本低、无毒、催化活性高、氧化能力强。但TiO2也存在太阳能利用率低,电子和空穴容易发生复合等缺点。针对这一存在问题,本论文以贵金属Ag,Pd以及Mn对TiO2进行改性,采用溶胶-凝胶法制备了系列Ag,Pd和Mn掺杂(用Ag-TiO2,Pd-TiO2,Mn-TiO2表示)的催化剂,并将其负载于蜂窝陶瓷的表面形成整体式催化剂(用Ag-TiO2/HCMCs,Pd-TiO2/HCMCs和Mn-TiO2/HCMCs表示),通过SEM表征,探索整体式催化剂的制备方法,同时,以甲醛的降解为探针反应,考察所制备催化剂的光催化降解性能。得到如下结果:  1.采用粘合剂-涂覆、倒置、涂覆和喷射等4种方法制备蜂窝陶瓷整体式催化剂,除倒置法外,粘合剂-涂覆法、涂覆法和喷射法都能有效地在蜂窝陶瓷表面形成一催化剂层。其中,喷射法的效果最好,具有催化剂用量少,催化剂层厚薄均匀,与蜂窝陶瓷结合力强等优点。  2.Agx-TiO2/HCMCs的气相甲醛光催化降解结果表明,Ag的掺杂量存在一个最佳值。对于吐涂覆法和喷射法制备的催化剂,在nAg/nTi=1.0%和nAg/nTi=2.0%(摩尔比)时,甲醛的降解率达到最大,分别为58.5%,73.7%。催化剂的最佳焙烧温度为550℃。喷射法制备的Agx-TiO2/HCMCs的甲醛光催化降解性能优于涂覆法制备的Agx-TiO2/HCMCs。  3.Pdx-TiO2/HCMCs的气相甲醛光催化降解结果表明,涂覆法制备的Pdx-TiO2/HCMCs和喷射法制备的Pdx-TiO2/HCMCs,在Pd的掺杂量为0.2%时,甲醛的光催化降解活性最高,降解率分别达到83.8%和91.1%。喷射法制得的Pdx-TiO2/HCMCs的甲醛光催化降解活性略高于涂覆法制备的Pdx-TiO2/HCMCs。不同焙烧温度下制备的Pd0.3%-TiO2/HCMCs的活性评价结果表明,500℃是最佳的焙烧温度。  4.Mnx-TiO2/HCMCs的气相甲醛光催化降解结果表明,涂覆法制备的Mnx-TiO2/HCMCs和喷射法制备的Mnx-TiO2/HCMCs,在Mn的掺杂量为1.5%时,甲醛的光催化降解活性最高,降解率分别达到48.1%和60.4%。喷射法制得的Mnx-TiO2/HCMCs的甲醛光催化降解活性略高于涂覆法制备的Mnx-TiO2/HCMCs。  5.将紫外光源改为可见光源,考察喷射法制备的Pdx-TiO2/HMCMs和Mnx-TiO2/HMCMs上甲醛的光催化降解活性。结果表明,两种整体式催化剂都具有一定的甲醛光催化降解性能,甲醛降解率的最大值分别出现在n(Pd)/n(TiO2)=0.3%和n(Mn)/n(TiO2)=1.5%处,分别为75.7%和47.6%。
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