Sp2碳材料由于其在高新技术领域中的极端重要性而引起环境、新能源、信息诸多领域广泛的研究兴趣。就材料结构本身来说,其吸引力还表现在这类碳系统的结构变化的多样性。和其它材料不一样的地方在于sp2碳系统有一种独特的能力,即在特定环境下可以通过C-C键的重构实现各种结构的演变。这种结构演变可以通过,比如说,高能粒子(如电子和离子)的辐照来实现。这种技术最近已经被证明可以用于对多种材料进行高精度的结构调控。然而,由于缺陷的引入,这种辐照方法常常会导致材料结构和相关性能不可逆转的恶化。本论文利用原位透射电子显微术(In-situTEM)发展了一种高度可控的缺陷处理技术,即缺陷在碳纳米管中先引入再去除。这种缺陷处理可以通过交替使用室温电子束辐照以及加热退火来实现,从而可逆的调控碳管的微观结构和各种电学性能。主要研究内容和结果如下:利用芯片式TEM加热样品杆原位研究了碳纳米管在辐照/退火处理下微观结构转变及相关影响因素。碳管可反复历经多次晶态/非晶的结构转变,至少可重复10次而大致保持结构的完整性。高分辨TEM实时成像表明这种结构变化源于原子尺度上缺陷的可逆转变,即间隙与空位原子的产生与复合。变温退火实验显示,碳管辐照后的再晶化起始温度可低至令人惊讶的300 ℃;而碳管要重获近于完美的晶化度则至少需要1000 ℃以上的退火温度。此外,当电子束辐照剂量较小时,退火后的碳管呈现出一定的记忆效应,从而再现辐照前的某些结构细节。更重要的是,利用TEM-STM系统,我们演示了这种技术可用来对单根碳管的一系列重要电学性能可逆可重复的调控。碳管的电阻调控实验表明,其调控范围和精度可通过选择不同的辐照/退火条件来控制。利用此技术,我们还首次实现碳管场发射性能的可逆调控,并将其开启电压与微观结构的变化直接对应起来。此外,该技术有潜力成为一种普适的方法用以调控与碳管缺陷相关的其它各种性能。而且,这种基于单根碳管的调控方法还以进一步被拓展,如利用大面积电子束辐照和大批量加热的手段,实现对其它sp2碳纳米材料(如石墨烯)的结构和物性的批量控制。