几种低维结构的构筑与物性的STM研究

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低维结构一直以来是材料科学领域的热门研究对象,特别是随着纳米科技的兴起,纳米材料因为量子限制效应而表现出非凡的特性,有利于制备高性能的纳米器件,带来信息社会的快速革新。本文研究的低维纳米结构有石墨烯(Graphene)和超导材料铅(Pb)及金属组成的异质结,还有基于富勒烯(C60)分子的单分子磁性隧穿结。有机分子在自旋电子学中的作用日渐提升也拓展了C60分子在自旋电子器件中的应用。而石墨烯具有超快的电子迁移率、超高的热传导率以及超强的机械强度等独特的物理化学性质更是让科学家趋之若鹜,不断地改良技术试图获得高质量的石墨烯以实现石墨烯本征的优异特性,并尝试将石墨烯功能化,以便制备高性能器件。  本论文的主要工作是利用超高真空低温扫描隧道显微镜(STM)来研究包括石墨烯和C60分子的低维碳材料分别在三种过渡金属衬底包括Ru(0001)、Pt(111)和Ir(111)上的结构与物性,以及C60分子在单分子磁性隧穿结中Co/C60/Co/Ni的作用。本文的工作分为两个时期,第二章和第三章在中科院物理研究所完成,第四章和第五章在美国加州州立大学北岭分校完成。  第一章首先介绍了低维碳材料的发现历史、独特结构特征及物理化学特性,以及一些相关的研究背景。其中重点围绕石墨烯展开介绍了石墨烯的能带结构以及制备方法和应用前景。然后介绍了扫描隧道显微镜的发明和工作原理,并着重介绍了自旋极化扫描隧道显微镜的工作原理。  第二章研究了Pb在单层石墨烯和Ru(0001)的界面处插层的工作。相比与其他大部分的插层实验,我们的STM特殊针尖态能透过表层的石墨烯,观察到了插入到石墨烯和Ru(0001)中间形成的单层Pb的原子结构。作为中间层的Pb层相对于Ru(0001)具有√7×√7-R19°的排列结构。另外STM、扫描隧穿谱(STS)和拉曼(Raman)、密度泛函理论(DFT)计算等证明了Pb插入后有助于削弱衬底对石墨烯的相互作用而恢复本征的电子特性。  第三章研究了外延生长在Pt(111)面上的石墨烯上的Pb纳米岛。作为超导材料的Pb在一般金属表面当厚度小于相干长度(~80 nm)时,其超导特性会消失。而介于Pb和Pt(111)之间的单层石墨烯不仅在结构上隔离了Pb和Pt表面,也从电学性质上起到了减小这个近邻效应的作用。有了石墨烯的插入,在4.3 K时小到5nm厚的Pb仍具有超导特性。这个结果将具有超导材料保有超导特性的尺寸降低了一个数量级。这种基于石墨烯的超导异质结构有利于超导器件尺寸的微型化。  第四章的工作探索了C60分子在Ir(111)表面以及石墨烯表面的迥异的吸附、电子态及热动力学研究。从STM和DFT计算我们都发现C60和Ir(111)表面之间具有较强的相互作用,这种相互作用抑制了分子在表面的自由扩散。而在石墨烯/Ir(111)上面的C60则由于石墨烯作为中间层削弱了分子和金属之间的耦合,使得C60分子因分子间范德华力而倾向于聚拢成岛,但又在一定程度上受到石墨烯在Ir(111)上的摩尔斑点的调制。另外C60分子和Ir之间的电荷转移改变了C60在Ir表面的电子态分布,导致了分子在高温下分解形成石墨烯,进一步丰富了石墨烯制备方法。  第五章则利用STM的电流-位移(I-Z)谱探测了在接触模式下Co/C60/Co/Ni单分子隧穿结的磁阻变化。Co岛在Cu(111)表面可以有两种相反的自旋极化方向。因此当同一个针尖状态分别在两个自旋极化方向相反的Co岛上测试的时候,就形成了两个电极相对的自旋极化平行和反平行的情形。利用尖端粘有Co原子的镍针尖去接触沉积在自旋极化方向相反的两种Co岛上的C60分子,就可以得到自旋极化相反的两种状态下的接触电导。我们的实验中测得的单分子结的隧穿磁阻超过了-60%。这说明了C60分子在自旋电子器件中有很大的应用潜力。
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