基于磁性纳米Fe3O4功能化修饰及对酸性黑10B和Cr(Ⅵ)的吸附研究

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本文基于对超顺磁性纳米Fe304进行功能化修饰,制备出吸附性能良好、易于分离回收的两种新型功能磁性纳米Fe3O4吸附剂,用于去除水体中酸性黑10B染料和高毒性重金属Cr(Ⅵ),以实现对水污染物的高效治理。具体内容如下:(1)研究了共沉淀法合成磁性纳米Fe3O4颗粒过程中聚乙二醇2000(PEG2000)作为分散剂对Fe3O4分散程度的影响。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、振动样品磁强计(VSM)等进行表征,结果表明PEG2000的添加可有效改善Fe3O4的分散程度,Fe3O4/PEG粒径约为1Onm,可作为理想的磁核材料进行进一步的功能化修饰改性。(2)使用磁性Fe3O4/PEG作为磁核,利用溶胶凝胶法成功在Fe3O4表面包覆二氧化硅层,并将带有氨基官能团的γ—氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)接枝到Fe3O4@SiO2的表面,制备出磁性纳米Fe3O4@SiO2-APTES,比表面积为64.66 m2/g,在溶液中具有良好的分散性和磁响应性。(3)以明胶为功能化改性原料制备磁性纳米明胶基Fe3O4复合物,明胶分子依靠静电引力与Fe3O4/PEG结合,通过XRD表征表明明胶的加入未改变Fe304的晶型结构,粒径有所增大。(4)将制备出的磁性纳米Fe304@Si02-APTES和磁性纳米明胶基Fe304分别用于水体中酸性黑10B染料和高毒性Cr(VI)的吸附去除,研究了吸附质溶液pH、吸附剂用量、吸附温度、吸附质初始浓度等因素对吸附效果的影响,并使用吸附动力学和吸附等温线模型探讨了各自的吸附性能。结果表明:0.05g磁性纳米Fe3O4@SiO2-APTES吸附剂吸附100mL质量浓度60mg/L的酸性黑10B染料溶液,在pH为3,30℃条件下可使染料去除率达95%以上。Fe3O4@SiO2-APTES对酸性黑10B的吸附容量随染料初始浓度增加而升高,在一定温度区间内升温对吸附有促进作用,吸附过程更符合准二级动力学方程和Freundlich等温吸附模型,吸附机理为Fe3O4@SiO2-APTES表面的-NH2在低pH下质子化形成大量-NH3+,与酸性黑10B分子中的-SO3-发生强的静电吸引和氢键结合。磁性纳米明胶基Fe304吸附剂去除水体中重金属Cr(Ⅵ),尤其对低质量浓度Cr(Ⅵ)的去除效果优异,在25℃,溶液pH为2条件下,使用0.2g磁性纳米明胶基Fe304吸附剂处理100mL质量浓度20mg/L的Cr(Ⅵ)溶液,去除率可达到99.83%,溶液中残余Cr(Ⅵ)的质量浓度仅为0.033mg/L,实现了Cr(Ⅵ)的达标排放。吸附过程更符合准二级动力学方程,使用Langmuir和Freundlich等温吸附模型均能很好地描述Cr(Ⅵ)的等温吸附过程,吸附过程中物理吸附与化学吸附共存。吸附完成后,在外加磁场作用下,两种吸附材料均能在水体中定向移动,实现了吸附剂快速分离的目的。
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