北极臭氧耗损现象的三维模拟研究

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对流层臭氧耗损事件(ODEs),是一种发生在极地地区的自然现象。在臭氧耗损过程中,地面的臭氧会在几天甚至几小时内从背景浓度40-60 ppbv迅速下降到几ppbv。本研究利用三维多尺度空气质量模型CMAQ,对2019年3月28日至4月5日期间发生在Barrow及其周边地区的臭氧耗损事件进行了三维模拟。在本段时间内,CMAQ模拟出了Barrow地区观测到的两次臭氧耗损现象,并使用过程分析模块进行了全面地分析。3月30日至31日发生的另一次臭氧耗损现象,是由波弗特海上空的低值臭氧气团水平输送导致。楚科奇半岛形成的气旋形成了当地的强风条件,在这种条件下,白令海峡释放出大量的海盐气溶胶。随后,溴从海盐气溶胶中被活化,消耗了海上的臭氧。在臭氧耗损期间,臭氧下降至5 ppbv以下,而Br O最大值达到了约100 pptv。海面上通过化学过程导致地面臭氧的消耗瞬时最大值达到了10 ppbv。海面上的低臭氧气团通过水平输送造成了Barrow地区部分臭氧耗损事件(partial ODE)。溴物种的浓度升高,不仅对臭氧有影响,还使得氮氧化物消耗明显,这是由于NO2与Br O或Br原子的化合反应导致的。此外,溴原子也会消耗甲醛。而因为溴与氮氧化物的反应速率常数较高,所以在反应同时进行的情况下,氮氧化物下降的快;臭氧和甲醛与溴原子反应的反应速率常数一样,所以二者的水平分布在低值区有一定的一致性。4月2日发生的臭氧耗损现象也主要是由海上的水平平流引起的。随后,4月3日,自由大气的臭氧通过垂直扩散混合入边界层内,此次臭氧耗损现象得以恢复。本研究还探讨了大气的垂直特性对化学物种的垂直分布产生的显著影响。在强烈抬升和下垫面温度较高的条件下,臭氧的耗损现象可能并不仅会影响边界层,还会影响自由大气。此外,通过使用CMAQ模式中的过程分析模块,本研究发现,在臭氧耗损过程中,海面上的臭氧受化学过程的影响很大;而Barrow地区主要是受水平输送的影响较大。
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