基于微通道碳阴极的电芬顿反应的性能优化

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电芬顿技术利用溶液中的氧气发生电化学反应得到H2O2,催化H2O2得到·OH去除溶液中的污染物,是一种简单有效且有前景的技术。电芬顿过程去除污染物的效率由产生H2O2以及·OH的效率决定。目前,多孔碳是H2O2产生量最高的阴极材料。多孔碳阴极通常由碳粉或碳颗粒热压而成,添加的粘合剂容易增加电阻率,造成无序通道提高了水流阻力。文献报道利用碳化天然木块可得到有序微通道碳电极,有望解决这两个问题。有序微通道碳电极由于是整体结构,无需粘合剂。其电阻率与石墨相当,长直有序的通道使水流通过,相对于无序通道阻力显著下降。本论文以这种有序微通道碳块为阴极构建了电芬顿反应器,研究了提升这种新型碳阴极产H2O2和·OH效率的途径,研究成果能够促进这种新型材料在实际污水处理中的应用。研究内容如下:将天然松木在800℃条件下Ar煅烧,得到微通道碳。对材料进行了热重、扫描电镜、接触角等表征确定FeOCl负载到电极材料内部和表面。优化了实验条件对苯酚去除的考察。得到最佳的FeOCl负载量为3 g/L,电压为-2.5 V,水流停留时间为90 s,pH为3.0,且在该条件下,以20 mg/L苯酚的去除率达到了99%以上。3 h实验表明该体系稳定。为进一步提升得到的H2O2效率,通过氧化的处理方式使微通道碳块中C=O和COOH的含量增加,以提高电化学还原氧的法拉第电流效率,提高H2O2产量。将微通道碳放置于烧杯中,逐渐加入30%质量分数的H2O2溶液30 mL没过碳块,处理30 min,干燥。最终30 min内30 mL溶液的H2O2浓度达到了3520μmol/L,较原木碳产量(1340μmol/L)提高了1.63倍((3520-1340)/1340=1.63)。H2O2产量提升的主要原因是氧化提高了反应过程中的电流效率,从而使反应在一定时间内反应的更快,提高产量。利用计算流体软件模拟,进一步在理论层面上对电极材料进行设计,以提高·OH产率。主要对通道大小和活性位点的个数进行了模拟,以提高传质,从而提高污染物降解效率。根据模拟发现通道直径越小,压降下降的越大,·OH产率越快,得到最佳通道大小为30μm。活性位点的改变对污染物浓度变化明显,利用氧化的方式可以增加活性位点的个数,从而提高反应过程中的传质,进而提高污染物的去除效率。综上所述,负载了FeOCl的微通道碳具备降解苯酚的能力,且除去率达到了99%左右。通过氧化的方式增加含氧量提高H2O2的产量。利用计算流体软件模拟设计电极材料从而提高效率。实验成果推动了木头碳在电芬顿的应用。
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