基于密度泛函理论本文主要研究了一些四元Heusler合金磁学性质，岩盐矿结构MP(M=K,Rb)表面磁学性质以及双钙钛矿结构Ba2PrVO6的磁学热力学性质。在研究中，我们发现了一些新的铁磁性半金属、自旋无隙半导体、反铁磁性半金属以及探讨他们的磁性产生机理。自从1983年de Groot小组在理论上预言了半Heusler结构NiMnSb的半金属性以来，自旋电子学就引起了研究者们越来越多的注意。自旋电子学材料是实现下一代半导体技术的关键。因为自旋电子学材料不仅可以实现传统半导体对电子电荷自由度的调控，还可以实现对电子自旋自由度的调控。也就是说自旋电子学材料与传统半导体材料相比，具有存储信息非易失性、低功耗和高集成度等优点。由于对于材料的性质预测有很高的准确性，所以第一性原理被广泛应用于自旋电子学研究之中，也为自旋电子学实验领域提供了具有价值的指导。　　本研究主要内容包括：⑴介绍了密度泛函发展过程及其基本理论。创立之始，量子力学只能计算简单的氢原子，经过多年的努力之后，E.A.Hylleraas和D.R.Hartree才各自采用变分方法和自洽场方程来计算出了氦原子的基态。之后V.Fock改良了D.R.Hartree的自洽场方法提出了著名的哈特利-福克方法，这种方法是很多现代电子结构计算方法的原型。20世纪60年代密度泛函理论创立，由于其计算精度较高并且计算量适中已经成为计算化学、材料模拟领域中最重要的理论方法之一。⑵基于第一性原理研究了一些四元Heusler合金的电子结构和磁学性质。首先我们先研究了CoFeScZ(Z=P,As,Sb)系列四元Heusler合金的电子结构和磁学性质以及力学性质，计算结果表明在平衡条件下CoFeScP是半金属铁磁性，而CoFeScAs和CoFeScSb接近半金属性。近半金属性的两个化合物在压力条件下的性质也被研究，结果表明他们可以作为压力敏感的功能材料。然后我们又研究了一些四元Heusler结构的Zr基自旋无隙半导体。内聚能和生成焓的计算结果表明，这些化合物是结构稳定而且化学上是可合成的；通过对能级杂化结构的分析，我们猜想出了这些自旋无隙半导体磁性的产生原因，并发现了四元Heusler结构自旋无隙半导体价电子数21或26的有趣现象。⑶基于第一性原理，研究了MP(M=K,Rb)的表面性质。计算结果表明,MP(111)表面保持了其块体中的半金属性。表面能的计算表明所有的(111)表面都是易于合成的，而且K或Rb为最外层的表面相较于P为最外层的表面更加稳定。⑷基于第一性原理，研究了双钙钛矿结构的氧化物Ba2PrVO6。计算结果表明当考虑库仑作用时，这是一个半金属反铁磁性的氧化物，亦即补偿型半金属。理论分析猜测出了半金属反铁磁性产生于反向排列的自旋向下的Pr4+(4f?2)态以及自旋向上的半满的V的t2g态和Pr的半满的三重简并态4f?1，4f+1，4f+3之间的杂化态。通过固定自旋磁矩计算，我们发现反铁磁态是基态。通过引入准谐德拜模型，研究了Ba2PrVO6的热力学性质。