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石墨烯(graphene)是由单层sp2碳原子紧密堆积成二维蜂窝状晶格结构的一种碳质新材料。这种平面多环芳香烃原子晶体可以看作三种碳同素异形体的基本构成单元:零维富勒烯、一维碳纳米管、三维石墨。石墨烯具有优异的电学、热学和力学性能,可望在高性能纳电子器件、传感器、储氢、电池及超级电容器、场发射源及真空电子器件、场效应晶体管及其集成电路等领域获得广泛应用。因此,石墨烯迅速成为材料科学和凝聚态物理领域近年来的明星材料。本硕士论文主要提出了一种石墨烯的快速绿色电化学制备方法。在此基础上,进一步探索了不同电位还原得到的中间产物及最终产物石墨烯的催化性能,以期阐述石墨烯类材料表面功能团与其催化性能之间的关系。
1.石墨烯的快速绿色电化学制备方法
基于电化学原理我们提出了一种绿色、快速制备石墨烯的新方法。该方法通过外电场调控电极材料的费米能级,以氧化石墨(剥离态的氧化石墨溶液,exfoliated GO)为前驱体,在石墨电极、玻碳电极或金属电极上通过阴极还原(如,-1.5 V vs.SCE)得到石墨烯。采用原子力扫描显微镜、高分辨透射电镜表征形貌,Raman光谱表征结构,真空FT-IR光谱表征官能团,XRD表征物相,范德堡尔四极法测电导率以及电化学方法对所合成的石墨烯进行了系统表征。
2.电化学选择性还原氧化石墨烯及其催化活性研究
在氧化石墨电化学还原制备石墨烯的基础上,我们提出了通过控制电位来实现氧化石墨表面官能团的可控还原,并选用一系列电化学探针:环状共轭结构的多巴胺、抗坏血酸、氢醌以及烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(还原态,还原型辅酶Ⅰ,NADH),正电性探针六氨合钌离子、负电性探针铁氰酸根离子及中性探针双氧水。探索了不同还原态的氧化石墨烯表面的功能团对上述分子的电催化活性的影响,为石墨烯传感器的构建提供了重要的理论依据。