介孔CeO2和Co3O4的制备及其在CO催化氧化中的应用

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CO是一种主要的空气污染物,来源广泛,无色无味,具有血毒性,即便是痕量存在也能引起严重的环境和健康问题。因此,对于CO污染的消除成为科学家们研究的热点问题之一。CO催化氧化技术是一种有效消除CO污染的方法。本论文主要研究了介孔Ce02和C0304的制备及其在CO催化氧化反应中的应用,具体开展的研究工作如下:1.考察在硬模板法合成介孔Ce02的过程中,钟源、铈源浸渍次数、铈源与SBA-15的比例以及煅烧温度等因素对合成的Ce02的结构及CO催化氧化活性的影响。研究结果表明,当铈源为Ce(NO3)3·6H2O,铈源的浸渍为2次,铈源:SBA-15=1.1:1,煅烧温度为550℃时合成的介孔Ce02具有最优的结构和较好的CO催化氧化性能。2.分别以硬模板法(HP)和软模板法(SP)制备的介孔Ce02作为Ag基催化剂的载体,研究载体制备方法对催化剂结构和CO催化氧化性能的影响。研究结果显示,CeO2-HP比CeO2-SP更适合做Ag基催化剂的载体,Ag/CeO2-HP在65。C时就能够完全催化氧化CO,而Ag/CeO2-SP上CO完全氧化的温度为150℃。两者活性差异产生的原因主要与载体结构、银物种的分散度、Ag0/Ag+比值以及Ag和介孔Ce02之间的相互作用强度等有关。3.为了进一步开发具有较好低温CO催化氧化活性的催化剂,本论文以介孔C0304作为对照,初步研究介孔Ag/Co3O4体系上CO的催化氧化性能。研究结果显示,和传统等体积浸渍法制备的介孔Ag/Co3O4催化剂相比,一锅法制备的介孔Ag/Co3O4催化剂表现出更好的低温催化氧化活性,前者在20℃时对CO的转化率只有4.9%,而后者在此温度时已经能够完全催化氧化CO。而且一锅法制备的介孔Ag/Co3O4催化剂也表现出了较好的甲醛低温催化氧化性能(在90℃时对甲醛催化转化率为95%)。另外,论文中还初步探讨了介孔C0304和Ag/Co3O4催化剂对CO和甲醛催化氧化反应的不同催化行为。研究结果显示,比表面积、C0304的结构以及Ag颗粒的粒径大小是影响CO室温氧化反应活性的关键因素,而对于HCHO低温氧化反应来说,Ag的加入可以促进催化剂低温下对HCHO的吸附和活化能力,两个Ag/Co3O4催化剂活性之间的差别主要与Ag颗粒的粒径大小以及C0304的还原能力有关。
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