随着社会的进步和人类活动的增加,各种工业废水和居民生活污水的排放量逐年增加。在这种情况下,水体中存在着不同类型、不同结构尺度的污染物,其中重金属、酚类以及油类污染物因具有难生物降解、毒性高、迁移速率快、处理难度大、处理成本高等特点,受到了环境工作者的高度关注。大量的工程实践以及研究表明,吸附法是处理上述难降解污染物的有效途径之一。因此开发性能优异、安全、经济的吸附材料并开展其应用性能研究在水污染防治领域有着重要意义。层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,简称LDHs)是由两种或两种以上的金属阳离子组成的具有类水镁石层状晶体结构的氢氧化物。LDHs具有独特的二维层状纳米结构、较高的正电荷密度以及较强的离子交换能力,是一种开发潜力巨大的吸附材料。但LDHs在干燥之后层片易堆叠,颗粒之间易发生团聚,无法较好的分散于水溶液中。同时,采用常规方法制备的LDHs具有较强的亲水性,使其对疏水性有机污染物的亲和度较差,处理效率较低。此外,LDHs在实际应用时还存在固液分离困难,循环利用率低等问题。在吸附机理的探究方面,相关文献均基于对宏观实验结果的定性解释,对LDHs基吸附剂涉及到的离子交换反应、氢键作用等相互作用机理缺乏分子层面的系统理论分析。本文在综合国内外大量文献的基础上,针对LDHs在实际应用时出现的上述问题,使用不同的制备方法构筑具有独特纳米结构的LDHs杂化材料,提高LDHs的水分散性,增大其比表面,进而提高LDHs对重金属以及酚类的吸附性能,此外还将LDHs与碳纳米材料以及磁性颗粒进行复合,利用各组分性能之间的协同性和兼容性提升复合材料对乳化油类污水的油水分离性能。本文使用多种表征技术手段对所制备的LDHs基杂化复合材料的微观形貌结构和表面性质进行分析,并系统的研究了复合材料对水体中六价铬离子(Cr(Ⅵ))、2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)以及不同类型的乳化油的吸附性能,对宏观实验以及微观理论计算结果进行分析探究吸附机理。本论文的研究成果将为LDHs基水处理吸附材料的研制开发以及实际应用奠定坚实的理论基础。主要研究内容与结果如下:(1)通过离子交换法合成了乳酸阴离子插层的LDHs(LCT-LDHs),并将其在水溶液中剥离形成LDHs的纳米层片(LDHNSs)。所得产物LDHNSs与常规LDHs相比具有更好的分散性,更多的吸附点位以及更大的接触面积,并有效降低了LDHs因结构效应所造成的对客体阴离子的扩散阻力,大大加快了离子交换速率,实验结果显示,LDHNSs对六价铬离子(Cr(Ⅵ))具有优异的吸附性能。当水中的Cr(Ⅵ)离子浓度为20-200 mg/L时,吸附过程均可在8 min内达到平衡状态。此外,LDHNSs在碱性条件下对Cr(Ⅵ)具有较好的去除效率,LDHNSs的最佳投加量为2.0 g/L,Langmuir等温模型可更好的描述其吸附过程,在288 K,298 K以及308 K条件下饱和吸附量分别为108.91 mg/g,116.47 mg/g以及125.97 mg/g。热力学参数分析表明LDHNSs对Cr(Ⅵ)的吸附过程是自发的,吸热反应。结合宏观实验结果以及密度泛函理论分析可知,LDHNSs对Cr(Ⅵ)的吸附机理主要是在静电引力驱动下所发生的离子交换反应,其次,在吸附过程中Cr(Ⅵ)离子与LDHs层板之间还存在氢键相互作用。(2)采用牺牲模板法制备了中空纳米壳结构混合金属氧化物(HNLDOs)。HNLDOs具有较低的密度,较好的水分散性,丰富的孔隙度,较大的比表面积以及较好的表面渗透性,因此,HNLDOs对2,4-二氯苯酚(2.4-DCP)具有优越的吸附能力。实验结果证实在293 K,303 K,和313 K温度条件下HNLDOs对2.4-DCP的最大吸附量分别是566.08 mg/g,490.44 mg/g,和451.44 mg/g。与不同类型的吸附剂比较,HNLDOs在吸附容量上占据优势。此外当溶液初始pH值为7.0时,HNLDOs对2.4-DCP具有较高的吸附容量。当2,4-DCP的初始浓度范围在5-300 mg/L之间时,吸附均可在480 min内达到平衡。经过拟合发现吸附等温线数据更加符合Langmuir吸附等温模型。计算所得热力学参数显示吸附反应是自发的,放热过程。最后通过分子动力学模拟确定了吸附产物2,4-DCP/LDHs层间的最优水化状态,在此结果的基础上,通过密度泛函理论计算出吸附能,并明确了反应过程中存在着化学吸附,同时证实了2.4-DCP与LDHs层板之间还存在着氢键相互作用。综合分析宏观实验以及理论计算的结果可知,HNLDOs对2,4-DCP吸附反应的主要机理为在静电引力的驱动下所发生的“结构记忆效应”以及氢键相互作用。最后通过吸附-解吸附实验发现,HNLDOs在对2.4-DCP的吸附反应中具有较好的再生能力,因此,此类型吸附剂具有处理实际氯酚类废水的应用潜力。(3)以氧化石墨(GO)作为基底,通过两步反应制得不同LDHs:MGO质量比的MGO/LDHs复合材料。由于复合材料各组分之间性能的协同作用,使其展现出了优异的油水分离性能。实验结果表明当LDHs:MGO质量比为1:1时,复合材料对原油水包油乳液具有最高的油水分离效率,当LDHs:MGO质量比为1:3时,复合材料对白油和癸烷的水包油乳液具有最高的油水分离效率。在最佳投加量以及LDHs:MGO质量比的情况下,复合材料对乳化油滴的去除率均可达99%以上。实验数据显示,复合材料对乳液中乳化油滴的吸附过程符合伪二级动力学方程。随着温度的升高,复合材料对三种乳液的油水分离效率均降低,随着离子强度的升高,复合材料的油水分离效率均升高。结合对动态界面张力的分析以及光学显微镜的观察发现MGO/LDHs复合材料对乳化油滴的吸附包括两个过程:(1)复合材料通过自身的两亲性以及与油滴之间的静电引力吸附于油水界面,期间与表面活性剂SDBS发生相互作用,油滴发生聚并;(2)在外加磁场的作用下包裹着油滴的复合材料得以富集,完成油水分离的过程。最后吸附-解吸附实验证实MGO/LDHs复合材料在经过4次循环使用后仍具有较高的油水分离效率。(4)以羧基化碳纳米管(CNTs)作为前驱体,通过两步反应制备5种不同LDHs:MCNTs质量比的MCNTs/LDHs复合材料。由于羧基化CNTs的存在使得复合材料具有了一定的界面活性,LDHs的存在使得复合材料具有较高的正电荷密度,抵消了复合材料与乳化油滴之间的静电斥力。因此,MCNTs/LDHs复合材料具有优异的油水分离性能,实验结果显示,当LDHs:MCNTs质量比为1:1时,复合材料对原油的水包油乳液具有最高的油水分离效率,当LDHs:MCNTs质量比为1:5时,复合材料对石蜡油和十六烷的水包油乳液具有最高的油水分离效率。在最佳投加量以及LDHs:MCNTs质量比的情况下,复合材料对乳化油滴的去除率均可达99%以上。复合材料对乳液的油水分离过程为吸热反应,乳液的pH值对油水分离过程没有太大的影响,随着乳液中离子强度的增高,复合材料对乳液的油水分离效率提高。动态界面张力以及光学显微镜的表征证实,MCNTs/LDHs复合材料的油水分离过程可分为颗粒向油水界面的迁移、颗粒在油水界面上的吸附以及最后的磁性分离。吸附-解吸附实验证实在经过5次的循环使用后,复合材料仍具有较好的油水分离性能,因此,此类碳基纳米材料/LDHs复合材料在含油污水的处理方面有着较大的实际应用潜力。