【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）发电效率高,可以直接使用碳氢燃料,在大型集中供电、分布式发电、家用热电联供乃至交通领域都有潜在应用前景。其中,最关键的任务之一是制备出在各种燃料中都能高效工作且具有成本竞争力的电极材料。与Ni-YSZ相比,氧化物陶瓷阳极的电导率低,极化阻抗大,电池性能较差。通过原位析出在其表面引入纳米金属颗粒,可以显著提高电化学催化活性,同时抑制积碳反应的发生。本文以SrFeO3钙钛
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固体氧化物燃料电池（SOFC）发电效率高,可以直接使用碳氢燃料,在大型集中供电、分布式发电、家用热电联供乃至交通领域都有潜在应用前景。其中,最关键的任务之一是制备出在各种燃料中都能高效工作且具有成本竞争力的电极材料。与Ni-YSZ相比,氧化物陶瓷阳极的电导率低,极化阻抗大,电池性能较差。通过原位析出在其表面引入纳米金属颗粒,可以显著提高电化学催化活性,同时抑制积碳反应的发生。本文以SrFeO3钙钛矿氧化物为基础,通过B位掺杂Co/Ti以及引入A缺位的方法,设计并制备了层状钙钛矿(La0.4Sr0.6)2Fe O4体系和单钙钛矿La0.4Sr0.6Fe O3体系。研究了其原位析出纳米金属颗粒的过程及机理、多物理场（温度场、气氛场）下的结构及电化学性能演变,实现了纳米异构阳极的可控制备和稳定运行。成功制备了A2BO4型层状钙钛矿结构(La0.8Sr1.2)1-xTi0.2Fe0.8-yCoyO4（x=0,0.05,0.1;y=0,0.05,0.1,0.15,0.2）。A缺位的(La0.8Sr1.2)0.95Ti0.2Fe0.7Co0.1O4（K95）阳极在850℃和3%H2O-H2中还原20h后仍保持A2BO4结构稳定,同时原位析出了～50nm的纳米金属颗粒。A缺位的引入显著增大了电导率,在850oC空气中的电导率达到了687.51 S/cm,为(La0.8Sr1.2)Ti0.2Fe0.7Co0.1O4（K10）的2.5倍;同时,降低了欧姆电阻和极化电阻,提高了最大功率密度和电流密度。制备了La0.4Sr0.6Fe0.7Ti0.3-xCoxO3-δ（LSFTC,x=0,0.05,0.1,0.2）单钙钛矿氧化物,并用于SOFC对称电极。结果表明,Co掺杂有效提高了电极的导电性和阴极氧还原活性,降低了阴极极化电阻及其对氧分压变化的依赖度。在p O2=0.21atm时,La0.4Sr0.6Fe0.7Ti0.25Co0.05O3-δ的最大电导率为(600℃,（3）=81/（88）,在750℃时最小极化电阻为0.1Ωcm~2。当LSFTC用作阳极时,原位生成了纳米金属颗粒-钙钛矿氧化物异质结构阳极。随着Co掺杂量增大,纳米颗粒的析出量越大,提高了阳极表面游离氢的吸附过程;但析出金属后的单钙钛矿结构也逐渐向富AO相的层状钙钛矿结构演变,对较低H2分压下的阳极导电性和催化活性产生不利影响。在p H2=0.97 atm时,LSFTC-5阳极的最大功率密度达到了0.45 W/cm~2。最后,探究了La0.4Sr0.6Fe0.7Ti0.1Co0.2O3阳极电池在碳氢燃料（H2-CO,H2-CH4,CO2-CH4）下的电化学性能。在H2-CO合成气燃料下,发现不同CO含量对单电池欧姆电阻几乎没有影响,并且在高CO含量下表现出较高的输出功率密度。在80%CH4-20%H2掺氢天然气中最大功率密度达到0.55 W/cm~2,并稳定运行～140h,未出现明显衰减。
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