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作为天然水体中的有机部分,天然有机质在水生生态系统的物理、化学和生物过程中都有着重要的作用。天然有机质可分为颗粒态和溶解态,与颗粒态相比,对溶解态有机质的了解是更为缺乏的。近期的研究显示溶解有机质(DOM)与水体中的营养盐负荷和食物网的结构一起决定着水生生态系统的属性和动态。DOM在水环境中具有许多重要功能:影响水体的酸碱度和溶解氧、碳氮循环,对水体中的微量金属离子和有机污染物的形态毒性、迁移转化和生物有效性有重要影响。同时,DOM也是饮用水消毒过程中生成有毒副产物例如三卤代甲烷的母质。而DOM对污染物的地球化学行为及环境效应和对水生态系统的影响程度与DOM的含量、组成和DOM在天然水体中的分布和转化等信息有着密切的关系。基于此,有必要对天然水体中DOM本身的时空分布和生物地球化学循环进行系统的研究。
本论文选择贵州山区湖泊—红枫湖和百花湖为研究对象,对两湖水体进行了近两年的采样,测定了溶解有机碳(DOC)和溶解有机氮(DON)浓度,DOM的荧光光谱特征,营养元素及其他一些水化学参数,揭示了DOM的时空分布规律、迁移转化及其影响因素,初步总结了DOM的生物地球化学循环模型,并初步分析了DOM与营养元素生物地球化学循环过程中的相互作用。本论文得到以下结论:
1.在整个采样期间,红枫湖DOC的浓度范围为1.60~3.08 mg·L-1,百花湖DOC的浓度范围为1.71~3.96 mg·L-1。红枫湖两个采样点处水体中DOC浓度的垂向分布随季节发生变化。在湖水完全混合期上下层水体DOC的浓度基本一致,而在湖水化学分层期DOC浓度表现出从上层往下层减小的趋势。百花湖的情况与红枫湖相似。
2.在整个采样期间,红枫湖DON的浓度范围为0.10~0.37 mg·L-1,百花湖DON的浓度范围为0.16~0.66 mg·L-1。在整个采样期间红枫湖DON占溶解性总氮(TDN)的比例为5%~22%,平均为12%;百花湖DON占TDN的比例为7%~33%,平均为15%。红枫湖两个采样点处水体中DON浓度的垂向分布随季节发生变化。在湖水完全混合期上下层水体DON的浓度基本一致;而在湖水化学分层期DON浓度大致表现出从上层往下层减小的趋势。百花湖的情况与红枫湖相似。DON的剖面变化比DOC复杂。
3.红枫湖表层水体中(0~2m或3 m)DOC浓度在每年的春末夏初或夏季达到最大值。DON浓度在春末夏初稍高于同年的其他月份。Chla含量与DOC浓度的季节变化有一定的同步性,这暗示着藻类对表层水体DOC库作出贡献的可能性。表层水体DOC浓度的最大值正好出现在第一次强降雨之后,这也暗示降雨后形成的地表径流向红枫湖输送大量陆源有机质的可能性。两种贡献究竟以哪种为主还有待进一步研究。百花湖BH-1处表层水体中DOC和DON浓度的季节变化与BH-2采样点一致,DOC和DON浓度均在2003年5月底和2004年2月底出现峰值,花桥处外来DOM的输入和红枫湖下泄水的稀释作用共同控制着百花湖表层水体DOM浓度的季节变化模式。
4.红枫湖整体的DOM C/N比值的变化范围为8~24,百花湖为6~15。在红枫湖和百花湖水体中DOM的C/N比值和chla浓度并没有相关关系,说明两湖DOM的C/N比值并不是单纯受藻类活动的影响。不能单由DOM的C/N比值判断出DOM的来源。红枫湖和百花湖水中DOM的三维荧光峰peak A和peak C指示流域内陆源或经湖泊内部生物改造或生产的DOM所含荧光团,而peak B和peak D则指示人为污染来源水体中DOM所含的荧光团。
5.红枫湖和百花湖水体中NO2--N、NH4+-N、TDP的浓度一般在分层期的底层有最大值,而NO3--N的浓度则一般在分层期的中上层有最大值。推测营养元素的这种分布与有机质(包括POM和DOM)的矿化有较大的关系。
6.从百花湖和红枫湖湖泊水体分层期到混合期这段时间DOM以及C/N比值、营养元素等参数剖面变化演变的过程可以得到以下结论:在湖泊的热分层期(7月底)各参数的变化最大,DOM在下层水柱剖面上有一定的降解,但也可能有其他的来源,例如沉积物来源,水生的颗粒态有机质可能在中下层发生降解,成为DOM的内源,同时也成为营养盐的内源。而在热分层较弱的夏末秋初(9月底),DOM主要在水体内降解,且降解的强度较大。而在湖泊水体的混合期各个参数在垂向剖面上没有多大的变化。由此可以看出湖泊水体分层对DOM和营养元素迁移转化的影响以及POM所起的作为DOM内源的作用。DOM的C/N比值在垂向剖面上表现出与DON相反的变化趋势。
7.以HF-S处为代表说明沉积物与上覆水体的相互作用可能对水体中DOM产生的影响。HF-S处沉积物孔隙水中的DOC和DON以及NH4+-N可能向上覆水体扩散,而上覆水体的NO3--N可能向沉积物扩散。
8.红枫湖下层水DOM的矿化将对水体中的无机碳和氮有贡献。DOC和DON的矿化率的比值为4.5,比沉降到湖底的POM的C∶N比(10)低,同时也比下层水DOM C∶N比的平均值要低(HF-S和HF-N分别为17和11),这说明含氮丰富的DOM优先矿化。百花湖由于受外来DOM的影响较大,很难按文中的方法计算DOC和DON的矿化。
9.红枫湖和百花湖属贵州山区湖泊,DOC浓度相对较低。与非山区的湖泊相比,由于季节性温差大和湖水足够深,水体出现季节性的分层,这种分层现象对DOM的迁移转化有很大影响。
以上的研究结果全面揭示了贵州喀斯特山区湖泊水体中DOM的浓度水平和时空分布,并初步总结了其生物地球化学循环,有助于理解这一类型湖泊水体中DOM的地球化学行为以及DOM对重金属和有机污染物地球化学循环的影响。