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大气污染物的跨境输送和转化过程研究可以为区域空气质量研究、环境政策和对策制定,甚至国家环境外交提供理论依据和科学事实。对流层O<,3>作为主要的大气污染物成份之一,是污染物跨境输送和转化研究的核心内容,它对气候、环境和生态都有着非常重要的影响。本文在大量的外场观测数据和卫星数据分析的基础上,利用全球化学输送模式(MOZART)研究了中国地区的对流层O<,3>及其前体物的分布特征,采用收支分析的方法定量地分析了影响中国北方地区对流层O<,3>和CO的各个物理化学过程,研究了源排放和远距离输送对中国地区对流层O<,3>及其前体物的影响。主要研究结论如下:
观测表明2004~2005年春季TAPTO观测站点对流层中下层的O<,3>浓度在40~80ppbv之间,对流层O<,3>柱浓度分布有着明显的地域差异,北京、临安、香港和三亚这些城市地区春季的对流层O<,3>柱浓度(36.6~45.8DU)要高于清洁地区(阿勒泰、西宁、龙凤山和腾冲)的对流层O<,3>柱浓度(28.8~35.5DU)。生物体燃烧和天气动力过程对对流层O<,3>的垂直分布特征有很大影响,通过观测数据的分析发现东南亚生物体燃烧区强度的变化会导致南方地区对流层低层的O<,3>浓度发生变化。卫星资料表明中国地区 CO 受源排放分布和输送的影响显著,通过卫星数据分析发现了瓦里关地区一次高浓度的CO污染事件,对这个典型的污染物跨境输送个例的研究表明来自西亚(巴基斯坦)和南亚(印度)的生物体燃烧产生的污染物会对丁中国对流层CO浓度有一定的影响。
通过收支分析表明在中国北方地区,对流层CO最大的来源是局地的排放(44.06Tg y<-1>,54%),中国北方地区CO最主要的汇是平流层-对流层的交换(32.41 Tg y<-1>,52%)和光化学消耗反应(30.07 Tg y<-1>,48%)。对于光化学反应而言,中国北方地区对流层 CO 的光化学消耗量要大于光化学生成量,净的光化学作用将其它过程产生的CO清除了19%。中国北方地区向日本和太平洋地区输出的CO量很大(418.5Tg y<-1>),向太平洋地区输出的CO中至少有85%的来自于上风向的中亚-欧洲、蒙古和俄罗斯地区的输入。中国北方地区对流层下层O<,3>最重要的来源是光化学生成作用(41.47Tg y<-1>,58%),光化学生成反应中HO<,2>对于O<,3>的贡献最火,可见CO对O<,3>的影响很大。在中国北方地区对流层下层,42%的O<,3>米白水平的净输送,对流层中层81%的O<,3>来自水平的净输送。
结合卫星资料利用模式研究了中国地区的源排放和境外的污染输送对中国地区对流层污染物的影响,同时也分析了中国地区的源排放对境外污染物的影响。分析发现,中国东部对流层的N02主要由于中国排放产生。中国东部地区地面的CO主要由中国的排放产生(夏季:45~60%,冬季:大于60%),中国尔部对流层中层的CO主要来自世界其它地区的污染输送,在夏季境外远距离污染输送的作用(35~45%)与中国排放的贡献(32~40%)相当,在冬季东部地区对流层中层的CO主要来自远距离的污染输送(60~70%)。在两部地区,不论是地面还是对流层中层,不论是冬季还是夏季,其它地区的污染输送都是该地区CO的主要来源(大于50%)。中国地区的源排放对中国东部污染地区地面的O<,3>浓度影响很火:在夏季超过一半(>50%)的地面O<,3>由局地排放产生,在冬季局地排放消耗了30~40%的地面O<,3>。中国地区对流层中层的O<,3>主要受世界其它地区远距离污染输送的影响:在夏季,远距离污染输送对中国东部地区的影响(35~50%)大于中国排放的影响(10~30%),中国两部地区对流层中层有50~70%的O<,3>来自于其它地区的污染输送,冬季,中国地区大部分(60~70%)的O<,3>来自远距离的污染输送。