针对当前严峻的环境问题，如温室效应，全球气候变暖，两极冰川融化，海平面上升等，除严格控制和减少温室气体CO2排放外，对于已排放的大量CO2，近年来发展了一些CO2捕获技术，包括化学吸收法，膜分离法和物理吸附法等。其中化学吸收法和膜分离法分别由于能耗大、腐蚀重、面积小、难生产等有各自的缺陷或限制，物理吸附法由于工艺简单、腐蚀小，在CO2吸附领域应用较多。物理吸附多采用介孔硅分子筛、沸石、碳材料等多孔固体材料。然而，这些方法或效率低，或成本高，或不环保等，总之，目前尚无一种低成本、可大规模制备、高效、绿色环保的方案。　　全球每年排放近300亿吨的CO2，其中20％左右由海洋浮游生物硅藻通过光合作用所消耗。由于水中CO2的浓度很低，硅藻进化出了一种有效的CO2捕获机制，即通过碳酸酐酶(CA)将水中带负电的HCO2-转化成CO2并送进细胞。当硅藻死亡后该酶失去活性，这种生物CO2捕获过程随之停止，其细胞壁(SiO2)沉积成为硅藻土(Diatomite)，全球总量达10亿公吨。自诺贝尔首次利用硅藻土吸收不稳定的液态硝化甘油以制备稳定的炸药以来，未见硅藻土可被用于吸收气体CO2的报导。本文采用金属有机骨架材料(MOFs)模拟活硅藻中的生物酶(eCA)的作用，通过将MOFs(ZIF-8或MOF-5)与硅藻土复合，制备了多种在常温常压下具有高CO2捕获性能、低成本、可大规模制备的MOFs/硅藻土功能复合材料，使大量廉价的硅藻土重新获得了捕获CO2的能力，并研究了其高CO2捕获能力的机理。　　主要结论如下:　　1.通过对硅藻（土）表面先进行氨基改性，结合水热合成方法，首次将MOFs与硅藻三维分级微纳结构进行复合，并采用了XRD、NMR、FTIR、Micro-Raman、SEM、EDS、TEM、HRTEM、SAED、ICP、EAI、BET等多种分析方法对反应产物进行了表征，结果证实成功地制备了一系列MOFs/硅藻土(MOFs/D)复合材料。　　2.通过研究ZIF-8/硅藻土的CO2捕获性能，发现其在仅含57.2％的ZIF-8的情况下，常压25℃下单位质量的ZIF-8/硅藻土对CO2的最大捕获量可比商业化的ZIF-8提高20％。本发现为将全球数亿吨硅藻土资源转化为温室气体捕获材料提供了途径。通过变温、变吸附剂、变复合体系等多种对照实验研究，证实了该现象源于硅藻细胞壁的作用。　　3.通过双束流聚焦离子束(FIB)对硅藻细胞壁进行减薄，利用透射电镜(TEM)对之进行了研究。首次发现硅藻细胞壁可由疏密相间、交替排列的介孔/微孔构成，而非前人所理解的随机微孔分布结构。此结构与石油存储之地质结构类似，由疏孔(2-8 nm)存储CO2气体，密孔(＜2nm)通过节流作用防止气体逸出。该自然架构对于多孔材料的孔道设计具有重要的启发作用。　　4.由于水中CO2浓度比空气中低2个数量级，硅藻需要建立起一种CO2浓缩机制才能将CO2富集以进行光合作用。而硅藻细胞壁上存在大量的分级通孔(直径约20 nm-1μnm)，可造成CO2泄露。本工作首次提出硅藻细胞壁实为-CO2的缓存结构(CO2 Buffer)，以阻止CO2从细胞壁的通孔大量逸出。硅藻细胞壁直接参与固碳过程这一新见解挑战了目前对硅藻细胞壁的功能和CO2浓缩机制的理解。对认识生物体利用CO2进行光合作用的过程具有重要启示作用。　　综上，本文所合成的新材料在CO2等气体的吸附、分离等领域有巨大的应用前景。本工作涉及生物、物理、化学、材料等多学科，由于硅藻目前吸收了全球20％的CO2，且为重要的古气候变迁标记物，本文结果对能源、环境、考古、气候等领域同样具有参考价值。