【摘 要】
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二氧化碳是对全球气候变暖占主要影响的温室气体,其在工业生产中的排放量和大气中的浓度逐年增加。为了应对气候恶化和环境危机,以及迎接碳减排的挑战,对CO2捕集技术的研究显得尤为紧迫。利用固体吸附剂在燃烧后捕集工业烟气中的CO2是一种适用广泛的技术路径,并且由于其系统简单而可以被快捷地部署到现有系统中。本文利用稻壳灰作为廉价原材料制备了各种沸石类吸附剂,并从制备方法、表征分析、气体吸附和理论计算等方面研
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二氧化碳是对全球气候变暖占主要影响的温室气体,其在工业生产中的排放量和大气中的浓度逐年增加。为了应对气候恶化和环境危机,以及迎接碳减排的挑战,对CO2捕集技术的研究显得尤为紧迫。利用固体吸附剂在燃烧后捕集工业烟气中的CO2是一种适用广泛的技术路径,并且由于其系统简单而可以被快捷地部署到现有系统中。本文利用稻壳灰作为廉价原材料制备了各种沸石类吸附剂,并从制备方法、表征分析、气体吸附和理论计算等方面研究材料微观结构和吸附性能,讨论它们在吸附分离工业烟气中CO2的应用潜力。主要的研究内容和结论如下:（1）利用稻壳灰提取的SiO2制备了 NaA、NaX和NaZSM-5沸石。各种表征结果说明了晶种水热法有利于获得更高的结晶度和更小尺寸的纳米颗粒沸石。测试了在0、30、60℃下的C02和N2吸附量,并被Dual-site Langmuir等温线模型完美拟合。在0℃和101.3 kPa下,NaA-RS、NaX-RS和NaZSM-5-RS的最大CO2平衡吸附量分别为1.46、3.12和2.20 mmol/g。计算的CO2/N2吸附选择性结果说明为了获得更大分离效果,应该在变压吸附过程中尽可能地提高真空度。三种沸石的吸附热计算结果说明吸附过程中释放的热量对绝热工作吸附量的影响不明显。（2）利用稻壳灰和拟薄水铝石和胶体系辅助法制备了一系列不同胶态二氧化硅用量的ZSM-5沸石。表征结果说明该方法可以减少杂质晶体的形成,以及改善孔结构。测试了 0和90℃下的CO2吸附量,最大值分别为55.01和23.08 cm3/g。测试了 N2和02的吸附量,计算出在101 kPa下CO2/N2和CO2/O2的吸附选择性分别为4～8和15～25。利用Langmuir、Freundlich和Sips等温模型来拟合吸附数据并分析吸附机理,分析结果表明具有非均匀系数的三参数的Sips模型适用于模拟CO2吸附,Langmuir模型适合N2和O2吸附。ZSM-5-25、ZSM-5-50和ZSM-5-75的循环吸附-脱附实验证明了其拥有优异的再生稳定性。（3）利用稻壳灰作为合成原料,制备了四种阳离子类型的M-ZSM-5（M=Na+、Li+、Mg2+、Ca2+、Cu2+、Zn2+、La3+、Ce3+）,包括碱金属、碱土金属、过渡金属和稀土金属。材料的表征和吸附测试说明了离子交换度、相对结晶度、织构性质以及阳离子类型的差异对CO2和N2吸附性能具有影响。Cu-ZSM-5和Zn-ZSM-5具有优异的吸附性能,在0℃和120kPa下的CO2吸附量分别为70.24和74.38cm3/g。各样品的CO2与N2的亨利律常数之比的趋势与低压下CO2与N2的吸附量比值的趋势相同,而工作吸附量的趋势与高压下CO2与N2的吸附量比值的趋势相同。（4）对具有介孔结构的ZSM-5担载TEPA来进行氨基功能化改性,以验证这种复合吸附剂在工业烟气条件下的CO2吸附性能。表征结果表明氨基改性后的沸石晶体结构没有被改变,并且氨基被均匀地担载到ZSM-5的孔道和表面。ZT7的最佳C02吸附温度为100℃,吸附量为1.80 mmol/g。ZT7在80、90和100℃下的氨基效率分别为0.311、0.342和0.351,它表示氨基被利用的程度。在10%CO2的条件下的吸附测试评估了 ZT7的吸附选择性,达到了相对于纯CO2条件下的82～88%的吸附量。吸附动力学和吸附热力学计算结果表明了氨基功能化沸石与CO2的反应是复杂的物理吸附和化学吸附的混合过程。（5）利用稻壳灰制备了一系列不同PEI担载量的氨基功能化吸附剂ZSM-5-PEI-X。在不同温度下各种PEI担载量吸附剂的CO2吸附实验表明,ZSM-5-PEI-30在120℃时的吸附量最高,为1.96 mmol/g。分数阶动力学模型可用于准确预测ZSM-5-PEI-30的CO2吸附速率和饱和吸附量。分数阶吸附动力学模型和Dual-site Langmuir吸附等温线模型的分析说明了氨基的加入导致化学吸附在初始阶段起主要作用,然后吸附剂在随后的物理吸附作用中趋于饱和吸附状态。优异的CO2/N2吸附选择性和稳定的循环再生性能说明了ZSM-5-PEI-30是一种适合吸附和分离工业烟气中CO2的固体吸附剂。
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