担载铱及锆掺杂钴基钙钛矿催化剂催化分解氧化亚氮研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gaochao321
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氧化亚氮(N2O)是一种性能独特优越的新型绿色推进剂,其催化分解所面临的首要基础问题是提高催化剂低温分解活性和高温热稳定性。基于此,本论文将高活性的贵金属与热稳定性好的载体相结合,对铝钛混合氧化物担载铱催化剂及对金红石氧化钛担载铱催化剂进行了深入研究,并利用钴基钙钛矿较好的催化性能,对其进行锆掺杂改性,取得了一些有意义的结果。   基于氧化钛良好的可还原性和对贵金属的高分散性,采用浸渍法制备了铝钛混合氧化物担载铱催化剂Ir/Al2O3-TiO2,在N2O分解反应中取得了优异的低温活性和高温热稳定性。研究发现,铝钛混合氧化物表面粗糙,含有大量的微小聚集体,可以阻止铱的流动和扩散,增强与贵金属铱之间的相互作用,从而使担载铱粒子高度均匀地分散在催化剂表面;同时,催化剂具有更多的氧吸附活性和可逆氧吸附活性位,使得氧的吸附和脱附更容易进行。   进一步研制了氧化钛担载铱催化剂,发现金红石型氧化钛担载铱催化剂具有很高的N2O催化分解性能、高温热稳定性和长时间工作稳定性,且催化性能与催化剂制备方法密切相关。金红石氧化钛能够高度分散铱,形成的氧空位能够促进N2O分解产生氧的脱附,并发现了催化剂上超氧物种的存在,借此深化了N2O在金红石氧化钛担载铱催化剂上的分解反应机理。   利用钙钛矿良好的热稳定性及可掺杂调变等性质,采用溶胶凝胶方法制备了锆掺杂的钴基钙钛矿催化剂,发现锆的掺杂能够提高LaZrxCo1-xO3-δ和BaZrCo1-xO3-δ催化剂的N2O分解活性,并通过表征手段揭示锆的掺杂提高了催化剂的比表面积、改变了钙钛矿的晶体结构、提高了钴物种的还原能力、促进了氧吸附脱附性能,从而提高了催化剂的N2O分解活性。
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