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饮用水砷污染是许多国家面临的亟待解决的难题,而相关饮用水标准也日趋严格。围绕农村分散式与城镇集中式供水系统的除砷技术需求,针对饮用水低浓度砷污染问题,本论文制备了一种包覆型除砷吸附剂FMBO-diatomite,并利用多种吸附实验、现代表征等方法和技术对其表面特性、除砷效能、作用机制、工艺过程等进行研究,取得以下主要研究成果:
1.建立并优化了FMBO-diatomite的制备方法,对材料主要表面性能进行了表征。SEM/EDX显示所制备得到的FMBO-diatomite外表面呈颗粒状,硅藻土作为载体被铁锰复合氧化物均匀包覆,且铁锰摩尔比例为3∶1。铁锰复合氧化物与硅藻土以Fe-O-Si化学络合形式结合成稳定的颗粒状吸附剂;高比表面、高等电点使该吸附剂表现出高效吸附砷的潜力。
2.利用静态与动态实验系统评价了FMBO-diatomite的除砷性能。高温度、低pH值等条件能提高FMBO-diatomite的除砷效率;As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附容量分别为2.1 mg/g和2.0 mg/g;在多种共存离子中,硅酸盐和磷酸盐对FMBO-diatomite吸附除砷有较大抑制作用。FMBO-diatomite填充成吸附固定床对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)进行连续动态吸附再生实验,四次吸附再生循环后分别累计得到14600 BVs和9900 BVs的出水(砷浓度低于0.01 mg/L)。通过考察等摩尔量P(Ⅴ)共存时的竞争吸附结果,FMBO-diatomite对砷、磷的优先吸附顺序为:P(Ⅴ)≈As(Ⅲ)>As(Ⅴ)。
3.建立了原位湿相包覆再生方法,证实包覆再生工艺的可行性,并阐明了多次吸附/再生过程中材料表面结构特征的变化。再生FMBO-diatomite之后,该吸附剂表面产生了新的活性吸附位,比表面积和孔容增大10%~20%。
4.初步探讨了静态与动态吸附过程中FMBO-diatomite的除砷机制。As(Ⅴ)主要依靠静电吸引力和特性吸附作用力被FMBO-diatomite吸附去除;As(Ⅲ)在FMBO-diatomite表面首先被锰氧化物氧化成As(Ⅴ),再被吸附剂吸附。
5.选取北京市某区含砷地下水,通过一套固定床水处理吸附装置考察FMBO-diatomite的除砷效果,并对主要工艺参数进行优化。近四个月的处理过程中,大约7000 BVs的地下水砷浓度降至0.01 mg/L以下,其间吸附剂被原位再生15次。毒性特性溶出测试结果证明吸附砷后的FMBO-diatomite对环境没有危害,其中As(Ⅲ)在吸附剂表面的络合稳定性高于As(Ⅴ)。