工业革命以来大量使用化石燃料引起的温室气体排放，是全球气候变暖的主要原因。如何有效地进行温室气体的减排已经成为全球性关注的科学问题。在温室气体中，CO2和CH4所占比例最高，故二氧化碳和甲烷的减排、回收、固定、利用等问题一直是“热点”课题。变压吸附法因其低能耗、高选择性等优点被越来越广泛地应用于气体分离领域。然而，变压吸附技术的核心是吸附剂，目前针对CO2及CH4等温室气体分离的吸附剂普遍存在合成工艺复杂、原料成本高、对吸附-脱附条件敏感等问题，制约了变压吸附法在气体分离领域的应用。因此，研究和开发廉价、环保、高性能的吸附材料受到人们广泛关注。传统沸石合成方法价格昂贵，不易形成工业化规模生产。以锐钛矿、粉煤灰等廉价原料制备沸石的研究，开辟了沸石合成的新工艺，对廉价矿物及固体废弃物的高层次开发利用具有重要意义。另外，目前文献报道粉煤灰制备沸石主要应用领域为废水处理、重金属回收等方面，将其应用于CO2和CH4等温室气体吸附分离领域的并不多见。针对上述问题，本文开展了低成本沸石分子筛的绿色合成新工艺的研究，并将其应用于CO2及CH4的分离领域，以开发和拓展粉煤灰高附加值资源化综合利用新途径。　　本文首先介绍了一种以无机硅源和廉价的锐钛矿为原料经水热反应合成分子筛ETS-4和ETS-10的方法。其中，制备ETS-4的过程中在不使用氟离子的条件下添加少量的ETS-4品种，从而提高产品结晶度和纯度。然后，对制备的分子筛ETS-4和ETS-10的性能进行了表征分析，并探讨了锐钛矿制备分子筛ETS-4和ETS-10的合成机理，根据吸附等温线对制备的分子筛ETS-4和ETS-10的气体吸附性能进行分析，结果表明，制备的ETS-4和ETS-10具有较高的比表面积和孔容，且气体吸附性能与传统方法制备的分子筛性能相似。　　然后，分别采用两步法和碱融-水热法，以固体废弃物粉煤灰为原料制备分子筛ETS-4。其中，两步法是首先将粉煤灰分散于NaOH溶液中，碱浸获得含硅的滤液，再添加一定量的钛源，在水热条件下晶化，制得分子筛ETS-4，该工艺中产生的废液可循环利用，工艺绿色、环保;碱融-水热法足将粉煤灰和Na2CO3混合，并于高温下熔融反应，再经水热反应制得分子筛ETS-4。采用上述两种方法制备分子筛ETS-4的比表面积和单点孔容与传统方法制得的ETS-4相近。吸附等温线研究发现，制备的粉煤灰分子筛ETS-4在脱水温度为150℃条件下，样品有很高N2/CH4的吸附选择性，是吸附分离CH4/N2的理想吸附剂。随后本文又研究了以固体废弃物粉煤灰为合成原料，采用两步法成功制得了分子筛ETS-10(FA)，结果发现，制备的粉煤灰分子筛ETS-10(FA)的比表面积和单点孔容与以硅酸钠为原料制备的分子筛相近，气体吸附等温线测试表明产物对CO2/N2的吸附选择性高，可用作分离CO2/N2的良好吸附剂。同时本文分别对粉煤灰制备钛硅分子筛ETS-4与ETS-10的合成机理进行了研究。　　之后，以粉煤灰为原料采用碱融-水热法制备了沸石A及沸石A+X，对制备的沸石样品进行了表征分析，N2吸附-脱吸等温线结果表明，制备的沸石A+X与商业沸石的孔径都主要集中于微孔范围，且孔径比商业沸石13X的孔径小。在表征分析的基础上了，对粉煤灰制备沸石A及沸石A+X的合成机理进行了探讨，并通过课题组自主开发的MINSA软件来模拟产物变压吸附分离烟道气中CO2的过程，将其结果与商业化沸石13X进行了比较。模拟烟道气中吸附分离CO2的结果表明，以粉煤灰制备的沸石A和A+X为吸附剂，90℃时变压吸附分离CO2所得产品CO2的纯度和产率比商业沸石13X的高，且能耗也较商业沸石13X低，因此推断粉煤灰制备的沸石A和沸石A+X可作为一种分离和回收烟道气中二氧化碳的优良吸附剂。　　最后，针对沸石13X具有亲水性，在含有水蒸气的烟道气中难以应用的问题，在研究了核壳型沸石13X及疏水核壳型沸石13X合成机理的基础上，研究了通过对沸石13X表面进行改性，增加其表面疏水性制备疏水型沸石13X的工艺。首先以TEOS为硅源，制备了两种沸石13X@silicalite和13X@mSiO2核壳微球，再将核壳微球表面进行硅烷化处理，最终制得疏水型沸石13X。对核壳微球性能进行分析，结果表明制备的核壳微球壳层致密、包覆完整，其中沸石13X@mSiO2的壳层厚度可调，核壳微球表面经硅烷化处理后表面接触角显著增加、具有明显的疏水性。水蒸气吸附穿透曲线研究表明，氟硅烷硅烷化处理后的13X@mSiO2(fs)保持了很强CO2吸附能力的同时，对水蒸气的吸附能力明显减弱。