NU-87沸石的合成、表征及其催化性能研究

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硅铝沸石作为催化剂酸性组元和载体已广泛应用于石油化工工业。尤其是少数具有多维孔道体系的沸石具有非常大的工业价值,因为与一维孔道体系相比,它们允许更复杂的化合物进入孔道,不易结焦失活,且热和水热稳定性良好。 NU-87就是一类具有特殊孔道结构的二维高硅沸石。NU-87沸石拓扑结构属于NES型,属正交晶系。它的孔结构是由相同的十元环(直径5.7×4.8A)和十二元环(直径5.3×6.8A)孔道构成,一维的十元环由短的十二元环联通,其中十元环是外界分子进入孑L道的“必经之路”。这种独一无二的孔结构使得NU-87沸石具有潜在的择形催化性能。 本论文尝试在DecBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-NaBr-H2O体系中,以癸烷-1,10-二(三甲基溴化铵)为模板剂,(以下简写为DecBr2),分别以硅溶胶、偏铝酸钠、氢氧化钠等为硅、铝、碱原料,分别用静态水热合成法、动态水热合成法和静态极浓体系合成法三种方法合成NU-87沸石,其中静态极浓体系合成法系由本研究首次提出并研究,用XRD、SEM、FT-IR、TG、N2-sorption等手段系统研究了合成样品的物相结构、晶型晶貌、骨架结构、稳定性、比表面、孔径分布等理化性质。实验结果表明:合成的为高纯度的NU-87沸石,相对结晶度大于90%,晶形为规整的棒状,平均晶粒长度约为1μm,稳定性较好,BET比表面积为325.7m2/g,孔体积为0.25cm’/g,孔径为38A。 本论文首次在极浓体系中成功合成了NU-87沸石,此合成法具有结晶度高、重复性好、产率高等优点,但存在晶化时间长的问题。为解决晶化时间长的问题,本研究首次在静态极浓水热体系基础上引入促进剂和晶种,大大地缩短了晶化时间,由原来的7天减少到3.5天,并优化了合成工艺,这为今后NU-87沸石的工业化奠定了基础。 将新型的NU-87沸石作为FCC催化剂的活性组分添加剂,对制备得到的催化剂进行了裂化催化性能表征。分别从裂化催化剂微反性能,裂化气体产物,裂化催化剂对汽油产品组成及辛烷值的影响进行了分析。实验结果表明:NU-87沸石作为添加剂加入FCC催化剂中,可以提高催化剂的活性,提高汽油、异构烷烃与芳烃和等的产率,改善产品分布。 总之,本论文首次在极浓体系中成功合成了NU-87沸石,并通过引入促进剂和晶种,大大地缩短了晶化时间,由原来的7天缩短为3.5天。对于填补我国在这一研究中的空白并形成具有我国自主知识产权的新技术具有重要的现实意义。
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