表面等离激元是一种在金属和介质表面传输的波,它是由金属内自由电子受到入射场（通常为光波场）的激励发生集体振荡而产生。当光波辐照纳米结构时,就会在结构中激发一种非传播的电子振荡,即局域等离激元。局域等离激元具有超衍射极限汇聚以及强近场提高等特性,使得它在传感、探测和生物医疗等领域被广泛应用。特别是当局域等离激元与飞秒光技术相结合而产生的飞秒局域等离激元,不仅具有超衍射极限汇聚等特性,还获得了飞秒光的极小时间分辨能力和极高的峰值电场强度等特性,使其在光逻辑运算器件、超快光调制器件、超快电子源以及相干极紫外光产生领域具有广阔的应用前景。飞秒局域等离激元在不同领域被广泛应用的前提是需要能够有效地控制其激发位置,激发强度等,进而满足不同的应用需求。对于激发点位置及场强的主动调控是这些应用能够进一步发展的有力支撑和保障。因此,如何对飞秒局域等离激元的控制已成为一个备受关注的重要问题。本论文基于纳米结构中飞秒局域等离激元的物理特性,深入研究了飞秒局域等离激元相干控制的机制。采用多种控制手段开展了纳米非对称十字、bowtie和圆环结构中飞秒局域等离激元的主动相干控制研究。在此过程中,采用时域有限差分法（Finite-difference time domain,FDTD）对纳米结构中的飞秒局域等离激元相干控制过程进行了理论模拟,并利用超快光辐射电子显微术（Ultrafast Photoemission Electron Microscopy,UF-PEEM）开展了对纳米结构中飞秒局域等离激元相干控制过程的直接成像研究。首先,论文开展了对非对称纳米十字结构中飞秒局域等离激元相干控制的模拟研究。使用FDTD方法研究了非对称纳米十字结构的光学响应。研究结果表明仅通过改变波长即可实现对非对称纳米十字结构中四个尖端处等离激元的控制。并且,进一步揭示出这种非对称纳米十字结构激发是由于垂直于入射线偏光偏振方向的垂直臂充当了共振平行臂电荷库的物理机制。其次,开展了在共振与非共振激发条件下bowtie结构中飞秒局域等离激元的相干控制研究。使用FDTD方法对bowtie结构在两种激发条件下的近场分布进行了模拟。通过改变单束飞秒线偏光的偏振方向以及相互垂直偏振双飞秒光束的位相延迟等方式分别对共振与非共振光激发条件下的局域等离激元进行了控制实验。在此过程中,使用PEEM对飞秒局域等离激元场分布进行了直接成像。结果表明,在共振激发条件下,形成的等离激元位于bowtie结构的尖端位置;在非共振激发条件下,形成的等离激元位于组成bowtie结构纳米三角形的边缘。通过改变单束光的偏振方向与相互垂直偏振双光束相对位相延迟的方式,实现了对bowtie结构等离激元场分布与场强度的调控。另外,实验发现因受随机缺欠激发对PEEM成像效果的影响,非共振激发近场PEEM图像的可视效果明显低于共振条件下的可视效果。进一步,通过线性叠加理论,论文还对旋转线偏光的偏振方向以及改变偏振方向相互垂直两束光的时间延迟这两种激发方式下bowtie结构的近场相干控制进行了理论分析。结果表明,通过这两种控制方式,都能够实现对激发点位置以及激发点位相的独立调控。再次,开展了对纳米圆环结构中飞秒局域等离激元高阶模式的相干控制研究。通过改变线偏光的偏振方向和改变激发波长的方式对结构中高阶模式进行了控制。在此过程中,使用PEEM对纳米圆环结构中的飞秒局域等离激元高阶模式进行了直接成像。研究结果表明,通过改变线偏光的偏振方向以及改变激发波长,纳米圆环结构的等离激元场分布都出现与高阶模一致明显的变化。即通过这两种方式都能够对纳米圆环结构中飞秒局域等离激元高阶模式实现控制。另外,由于纳米圆环结构整体所支持的飞秒局域等离激元高阶模式近场强度较低,加之纳米圆环本身不具有尖端结构,使得纳米圆环结构中的飞秒局域等离激元高阶模式近场PEEM图像易受到随机缺欠激发的强烈干扰。最后,针对飞秒局域等离激元近场PEEM图像质量容易受到随机缺欠激发干扰的问题,开展了飞秒局域等离激元PEEM成像表征优化的研究。提出了一种基于双色飞秒光激发、可有效地提高飞秒局域等离激元近场PEEM图像清晰度的等离激元形成及成像方法。首先从理论上对双色飞秒光激发纳米结构局域等离激元的优化表征进行了研究。之后对双色飞秒光激发纳米结构局域等离激元的优化表征进行了PEEM成像实验验证。结果表明,通过使用这种双色飞秒光激发方式能够有效降低受飞秒局域等离激元控制辐射电子的非线性阶次,降低了随机缺欠对PEEM图像的干扰,从而获得了更加清晰的纳米结构飞秒局域等离激元相干控制图像。