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准同型相界弛豫铁电单晶(100-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3(PMN-xPT)以其优异的介电、压电和机电耦合性能吸引了众多研究者的关注。相关的基础理论研究主要集中在高电学性能的起源、准同型相界处结构相变以及多元晶体的改性方面。对于晶体组分偏析以及元素分布与结构和性能之间的关系缺少系统的研究和认识。此外,PMN-xPT铁电晶体构成元素多,结构复杂,对其结构相变和高电学性能的认识至今也没有一个统一的结论。本论文以PMN-xPT单晶为研究对象,系统分析了晶体成分偏析对其组织结构和性能的影响规律,主要内容和相关结论如下:采用电子探针成分分析方法研究了[111]方向生长的名义组分为PMN-32PT晶体(001)和(111)切面上[100]、[010]、[011]以及[011]等不同晶向上元素分布与宏观电学性能之间的相互关系。对于(001)切面,沿[100]方向约为6～8 mm范围内,PT含量几乎不变;在[010]方向约为10～12 mm。对于(111)切面,沿径向[011]方向,在测量范围内约14 mm,PT含量几乎不变。发现当PT含量不变时,晶体电学性能的涨幅与Mg元素分布正向相关,而与Nb元素分布负向相关。从Ti元素分布出发,以伪二元PMN-xPT相图为基础,研究了准同型相界附近(30≤x≤5 35)Ti含量对PMN-xPT晶体电学性能和结构相变的影响规律。随Ti含量从x = 30增加到35,室温介电常数先增加后减小,极化的x = 31和未极化的x =33组分介电性能最高(ε～6000),表明准同型相界区域内存在两个结构敏感组分线。室温下PMN-31PT结构主要是MA相,并非Mc;温度诱导未极化PMN-31PT晶体发生R → M → T → C转变;直流电场诱导晶体从R转变为MA,随温度升高MA →Mc → T → C转变。发现沿[001]方向施加一定临界压应力有助于MA向R转变,当压应力为20MPa,MA会向正交O相转变。14 MPa压应力作用下,随温度升高,依次发生R→ →MA→Tr→Mc →T →C转变。采用超低温(5 K-300 K)微区拉曼与介电测量手段,结合分形团簇理论,从元素分布的不均匀性以及它们在微结构中的涨幅为切入点,考察低温环境下弛豫铁电体PMN-33PT的微观结构变化,探索低温极性变化与室温超高电学性能之间的关系。结果发现:PMN-33PT室温超高的电学性能可能来源于晶体中B位阳离子分布的不均匀以及晶格上的元素无序排列导致极性纳米微区(PNRs)的形成,极性纳米微区与声子振动的耦合使得低温微区结构不稳定,从而引起大的极性旋转,导致介电性能急剧增加,而并非单斜M相的贡献。系统研究了铌钪酸铅(Pb(Sc1/2Nb1/2)03,简称PSN)改性的PMN-PT晶体的相结构、畴形貌和畴尺寸与宏观电学性能之间的相互关系。从Sc元素增强晶体B位化学有序度以及自由能角度分析了三元PSN-PMN-PT晶体比二元PMN-PT具有更高的相变温度(TR-T =121℃)、更大的矫顽场(Ec= 400v/mm)以及更大的弥散相变的原因。研究了不同极化工艺下三元PSN-PMN-PT晶体畴尺寸效应,发现低电场下电畴越细,压电性能越好;然而高电场下这一规律出现偏差;高温极化工艺样品的畴尺寸和压电性具有更好的电场稳定性,但压电常数的温度稳定性不如普通极化工艺。缺陷的存在势必阻碍畴壁的迁移、影响极性动态演变,进一步影响晶体的宏观电学性能。研究了化学缺陷对(001)取向PSN-PMN-PT单晶和钛酸铋钠陶瓷(NBT)电学性能和载流子输运情况,并对比了它们之间的差异。结果表明:晶体中的载流子类型、电荷输运机制和电学性能规律完全不同于陶瓷。室温下,相比陶瓷,晶体具有更低的漏电流,导电载流子为电子,陶瓷导电载流子为离化的氧空位。在高温范围,晶体表现出大的传导性,导电机制为离子导电。电荷缺陷钉扎晶体电畴的翻转,增加PT晶体的矫顽场,减小介电损耗;同时电荷缺陷和电畴结构之间的耦合作用使得多畴结构比单畴态更加稳定。