钯/纳米铁—介孔二氧化硅制备及水中三氯乙烯降解研究

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纳米铁-介孔二氧化硅降解氯代有机污染物已成为环境修复和废水处理领域的一个研究热点。本论文先在1.6mol/L的盐酸介质中40℃条件下溶解Pluronic P123,然后加入氯化铁和正硅酸四乙酯;待正硅酸四乙酯水解2小时后用氨水调节pH至7使铁盐水解,然后继续反应12小时再在90℃陈化24小时;最后经500℃空气煅烧和500℃氢气还原制备出纳米铁-介孔二氧化硅;将其与六氯钯酸钾溶液反应得到钯/纳米铁-介孔二氧化硅复合物。以X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附测试、透射电镜-X射线能谱(TEM-EDS)、扫描电镜-X射线能谱(SEM-EDS)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对其进行了表征;以我国的环境优先污染物三氯乙烯为模型污染物考察了其脱氯性能。在此基础上以重复投加反应物的方式研究了钯/纳米铁-介孔二氧化硅复合物的稳定性和使用寿命。结论如下:1.在Fe/Si摩尔比为3.5的条件下500℃氢气还原可得到纳米铁-介孔二氧化硅复合物,其中铁为体心立方α-Fe晶型、具有介孔结构且比表面积为152m2/g。2.钯/纳米铁-介孔二氧化硅在水中和三氯乙烯反应后铁被消耗,显露出了介孔二氧化硅的孔隙结构。铁的腐蚀产物如FeOOH和铁氧化物以小颗粒的形式存在于介孔二氧化硅的孔壁及其边缘处。因此,该载体可被用于重新负载纳米铁基双金属。3.纳米铁、纳米钯/铁、纳米铁-介孔二氧化硅和钯/纳米铁-介孔二氧化硅对三氯乙烯的去除率在反应48小时后分别为79.0%、75.1%、68.2%、97.9%。纳米铁无脱氯活性。纳米钯/铁、纳米铁-介孔二氧化硅和钯/纳米铁-介孔二氧化硅在反应48小时内的乙烷的最大产率为3.53%、0.44%和36.4%,与之对应的乙烯产率分别为2.29%、0.76%和2.44%。钯/纳米铁-介孔二氧化硅的脱氯活性最高。4.钯/纳米铁-介孔二氧化硅对三氯乙烯的脱氯效果随着使用次数的增加而下降。每轮加入的三氯乙烯均为7.54x10-7mol。使用第1轮到第5轮后三氯乙烯的残余摩数量分别为0.21×10-7mol、1.59×107mol、3.44×10-7mol、3.56×10-7mol、3.74×10-7mol;乙烷的产量分别可达:2.74×107mol、2.13×10-7mol、0.32×10-7mol、0.06×10-7mol、0.02×10-7mol;乙烯的产量分别可达0.18×10-7mol、0.66×10-7mol、0.53×10-7mol、0.15×10-7mol、0.06×10-7mol。
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