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本研究以海峡西岸这一华东空气相对清洁排放相对较小地区为研究区域,利用海峡西岸地区大气复合污染物及气象要素观测资料对福建省会福州市2013年1月PM2.5污染过程以及闽南厦门和泉州地区2014年6月臭氧污染过程进行了基于观测的污染机理分析,并利用WRF-CHEM模型模拟研究了福州市以及海西地区13年1月霾污染过程的污染物传输结构特征,通过设计敏感试验定量计算外源污染物对福州地区的贡献量。揭示了污染物的水平和垂直输送对非源区空气质量的影响。主要研究内容及结论如下: 1.福州市PM2.5污染过程中边界层结构特征及区域传输观测研究 2013年1月后半月的PM2.5污染过程伴随冷锋南下发生,冷空气南压驱动污染物由北向南输送。不同于我国东部主要污染源区霾污染过程中存在大气边界层逆温,福州PM2.5污染过程中并未出现大气边界层逆温结构,这一边界层结构的垂直混合可有利于区域传输的污染物从上层大气到达近地面从而形成福州霾污染,福州是华东地区一个PM2.5污染物的主要接受区,PM2.5污染物主要以外源输送为主。2013年1月份福州市清洁日近地面风向为海洋吹向大陆的东南风,霾污染日则为大陆吹向海洋的偏北风,PM2.5污染物主要从长三角地区、苏北以及安徽河南一带通过东北和西北方向的传输路径影响福州的空气质量。 2.热带气旋对海西区一次夏季臭氧污染过程的影响机理分析 在2014年第7号台风“海贝思”登陆之前,厦门和泉州地区发生了一次臭氧污染过程,夜间臭氧浓度达到70ppbv以上,污染期间白天臭氧浓度相较于非污染期间升高了21ppbv,夜间浓度则增高了42ppbv。通过对台风活动期间地面O3、NO2、CO以及气象要素的分析,表明大尺度台风垂直环流圈外围的下沉气流对近地面臭氧浓度有着重要影响,而光化学反应以及平流输送过程均被排除在造成臭氧污染的可能原因之外。受下沉气流驱动作用,位于对流层顶以及平流层底部的高臭氧浓度富集区的臭氧向下垂直输送至近地面,使得地面臭氧浓度显著升高,造成夜间臭氧污染事件,CO与O3的反相关关系以及近地面气团的增压降湿现象也证实了地面臭氧源自高层输送的结论。研究结果为台风驱动对流层顶以及平流层底臭氧向下入侵至近地面提供了观测证据,反映了对流层与平流层交换机制对对流层臭氧以及城市空气质量的影响。 3.海西区冬季一次霾污染过程PM2.5传输特征模拟分析 PM2.5污染气团的移动与大陆冷锋南移步调基本一致,海西区污染物传输过程伴随冷锋南下出现。在高压前部和底部的偏北风作用下,污染气团由北向南沿着海岸线输送至海西沿海地区。外源污染物从偏东北方向输送至福州地区,且通过东边界传入福州地区的PM2.5通量大于北边界。最大强度传输通道位于500m高度附近,由于不稳定层结的垂直混合作用,当污染物沿东北方向传输至福州区上空时,霾污染物扩散至地面造成污染。通过控制福州及其周边地区排放源的敏感性试验模拟福州区PM2.5浓度的变化,在重污染发生的24小时内,关闭福州及其周边地区排放源后PM2.5模拟结果与控制实验差异较小,外源污染物是福州市PM2.5的主要贡献来源,占福州市PM2.5总量的82%,而本地贡献量约为18%。受闽浙交界处山脉群影响,霾污染物在山脉群北麓累积,难以输送至山脉南面的海西腹地,地形的阻挡和消耗抑制了污染物的区域输送。 基于海峡西岸地区大气复合污染变化和区域传输特征的观测及模拟研究,本文的主要创新点包括:1)发现海西地区霾污染形成特殊的非静稳气象条件,2)揭示热带气旋大尺度垂直环流驱动平流层-对流层交换导致区域地面臭氧污染的形成机理,3)确认海西地区是华北平原和长三角霾污染物扩散传输的一个主要接收影响区。