厦门市大气PM2.5分布特征、来源解析及风险评价

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大气PM2.5粒径小,比表面积大,易于富集空气中污染物,降低大气能见度,影响全球气候,危害人体健康。论文以我国东南沿海城市——厦门市为研究对象,研究大气PM2.5的化学组成及二次气溶胶形成机制,利用改进的正定矩阵因子分析法(PMF)准确解析大气PM2.5来源,并评价特定来源重金属风险。论文分析了特殊社会事件(春节期间以及金砖会议期间)中大气PM2.5含量、组成,并研究灰霾天大气PM2.5二次形成的影响因素。研究结果为准确辨析大气PM2.5来源提供思路,对进一步研究大气PM2.5二次形成及其中重金属风险评价具有重要意义,并为防治大气PM2.5污染提供科学依据。主要研究结果如下:(1)分析了厦门市大气PM2.5含量及组成特征。大气PM2.5含量季节变化特征为春季>秋季>冬季>夏季;空间分布特征为郊区>城区。含碳物质及水溶性离子(WSIIs)是大气PM2.5的主要成分。WSIIs中SO42-、NO3-和NH4+(SNA)占比最大;有机碳(OC)含量远高于元素碳(EC);无机元素(TE)以Al、Fe、Cu、Zn、Si、Mn和Pb为主。春节期间大气PM2.5及其中WSIIs、OC、EC较春节前降低,而烟花燃放导致Al、Sr、Mg2+、K+含量升高。金砖会议期间,大气PM2.5及其中主要成分含量较金砖会议前均降低,表明会议期间管控措施对降低大气PM2.5污染有效。灰霾天大气PM2.5含量显著高于清洁天。与清洁天气相比,灰霾天气相对湿度高、风速小、风向不定向、地表温度高。(2)探讨了污染阶段及清洁阶段大气PM2.5二次形成机制。二次有机气溶胶(SOC)、二次无机气溶胶(SNA)共同贡献于春、冬两季污染阶段二次气溶胶形成,秋季为SNA的贡献。二次SO42-主要通过非均相氧化反应生成;二次NO3-在春、冬两季主要通过非均相反应生成,秋季主要通过均相反应生成。O3浓度升高有助于SOC生成,并导致金砖会议期间大气PM2.5二次转化作用增强。灰霾天气二次转化主要贡献于SNA,且通过非均相反应生成,酸度升高有助于灰霾天SNA形成。(3)分析了大气PM2.5来源。根据同位素、富集因子、稀土元素、后向气团轨迹以及单颗粒分析优化的PMF结果可知:厦门市大气PM2.5主要受土壤母质层、海盐离子、合金及电镀工业、二次形成、燃煤、交通、重油及生物质燃烧的影响,郊区同时受到钨钼工业的影响;除冬季外,其他三季郊区均受到农业排放源的影响;自然源对厦门市大气PM2.5的贡献率小于人为源。(4)对大气PM2.5中重金属进行风险评价。V、Pb、Zn生物可给性较强;Mn、Ni、Co生物可给性相对较弱,其中生物可给态铅主要来自人为源,而残渣态铅主要来自自然源。生态风险评价结果表明大气PM2.5中重金属具有极强的生态风险,且人为污染源的贡献最大。健康风险评价结果表明Cr、Cd存在致癌风险,其中工业源、燃烧源以及交通源贡献最大。
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