金属改性ZSM-5分子筛SCR催化剂的制备及性能研究

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NOx是柴油机尾气中的主要污染物之一,不仅会对环境造成严重污染,而且还危害人体健康。解决柴油机尾气中NOx排放的最有效方法是利用选择性催化还原技术将其还原成N2,其中高性能催化剂的研制是该技术的关键。目前V2O5/WO3(MoO3)/TiO2催化剂已经在柴油车尾气NOx的消除中实现了大规模商业应用。但是,该催化剂存在高温下易失活以及活性组分V2O5具有生物毒性等缺点。因此,需要开发高活性和环境友好的新型SCR催化剂。  分子筛因其具有特殊的孔道结构和较多的酸性位,在柴油车尾气NOx的NH3-SCR过程中表现出优异的催化活性,被公认为是潜在的下一代NH3-SCR商业化产品。因此,迫切需要开发高活性的分子筛型NH3-SCR催化剂,以及分子筛浆料的制备和涂敷工艺,最终获得高性能的分子筛型整体式催化剂。  本论文首先采用液相离子交换法、等体积浸渍法和固相离子交换法制备了系列Fe改型ZSM-5分子筛催化剂,考察了不同方法制备的催化剂的NH3-SCR活性,发现液相离子交换法是比较理想的制备方法。同时,对这些催化剂进行了结构表征,结果表明Fe的存在状态、表面Bronsted酸性位以及比表面积等是影响催化剂NH3-SCR活性的关键因素。  其次,研究了浆料的固含量、pH值和粒径等对涂层的上载量和牢固度的影响,以及铝溶胶作为粘结剂对浆料及涂层的影响,包括铝溶胶的加入量、浓度以及pH值等参数。通过以上研究,优化得到了ZSM-5分子筛整体式催化剂的制备工艺,配制的浆料流动性好,涂层的单次上载量高且性质稳定。而且,优化得到的制备参数同样适用于其它多种分子筛整体式催化剂的制备。  最后,在分子筛粉体催化剂和整体式催化剂制备技术的基础上,制备了系列Fe基分子筛和Cu基分子筛复合的整体式催化剂。通过不同分子筛催化剂的协同作用,有效地拓宽了活性窗口,其性能明显优于市售的V-W-Ti催化剂。另外,还制备了用于发动机台架测试的中试样件,目前正在进行测试。
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