硅酸盐基微滤膜催化臭氧氧化水中碘海醇的效能及机制

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碘海醇(Iohexol)是一种使用最为广泛的碘化造影剂(lodinated Contrast Media,ICM)之一,多用于医学领域血管、软组织、内脏的磁共振成像检测与诊断,是一种新型的并且在水体中被频繁检出的PPCPs污染物。此类物质具有独特的生物稳定性,在常规工艺中,很难将碘海醇彻底去除,对其有效的去除方法也鲜有报道。此外,碘化造影剂还被研究证明是重要的碘化消毒副产物(I-DBPs)的前体物质,因此它在水体中的持续集聚会造成水生态环境安全风险和威胁人体健康。本文研究了硅酸盐无机膜催化臭氧氧化(O3/硅酸盐无机膜联用工艺)技术处理水中碘海醇的去除效能,探究了此种高级氧化技术对碘化造影剂进行降解的可行性。通过对比实验,考察了硅酸盐无机膜在降解碘海醇过程中与催化臭氧氧化之间的协作关系,实验测得单独O3体系中O3的自分解速率常数kO3=0.0007 s-1,O3/硅酸盐无机膜联用工艺的kO3可提高至0.0012 s-1,并且在去除碘海醇时具有更高的氧化效能,可以提高20个百分点。说明硅酸盐无机膜可以提高O3在水中的传质作用,促进O3接触无机膜时发生分解,增强对碘海醇的氧化去除率。静态实验中,在动力学研究基础上考察了影响O3/硅酸盐无机膜联用工艺处理碘海醇效能的各种影响因素。研究发现,pH=4.51、5.73、7.22、8.64时,碘海醇降解的表观速率常数kobs分别为0.0071、0.0110、0.0171、0.0344 L/(mol·s)。因为碱性条件可促进O3分解,说明碘海醇的降解是由O3间接反应生成的·OH等高氧化性能的自由基团起到氧化主导作用。此外,通过对比实验考察并分析了重碳酸盐碱度、叔丁醇的加入、温度、硅酸盐无机膜重复使用性等因素对O3/硅酸盐无机膜工艺降解碘海醇效率的影响。本研究对碘海醇降解生成的中间产物进行了检测与分析,研究了碘酸根产物的生成规律,检测出14种碘海醇转化中间产物,对其中8种产物进行了定量分析。根据产物研究结果分析了碘海醇的降解机理,并对其可能的降解路径进行了推断。实验为了模拟实际水处理工程,研究了O3/硅酸盐无机膜联用工艺在连续流运行模式下对碘海醇的降解效能,并考察了水力停留时间、臭氧浓度、碘海醇初始浓度、水温、水质背景等因素的影响,为本工艺在实际水处理中去除碘海醇等碘化造影剂的应用提供了研究支持。
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