g-C3N4复合材料新制备方法的探索及光催化性能研究

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目前g-C3N4基复合材料的制备通常采用混合煅烧法、水热法、微波辅助法和沉积煅烧法,所得复合材料存在一些不足:如增强体与基体之间分布不均,异质结构结合不紧密,缺乏强相互作用等。为了制备稳定均一,结合紧密、性能优异的异质结构材料,发展g-C3N4基复合材料新制备方法具有重要意义。本文提出了一种新型制备方法,即首先制备含三聚氰胺和金属酸根离子的前驱体,然后通过煅烧单源前驱体获得金属氧化物复合的g-C3N4。  本研究主要内容包括:⑴通过煅烧单源前驱体钼酸蜜胺成功制备出 g-C3N4/MoOx。首先制备出[C3(NH2)2NH3]8Mo8O28前驱体,通过煅烧该前驱体一步合成了MoOx复合的g-C3N4。结构表征显示,Mo以MoOx的形式进入g-C3N4层间,形貌疏松多孔结构,产品比表面积增大。在可见光辐射下电子更容易受到激发。相比于普通的g-C3N4,用新方法制备的催化剂对MO的降解具有优异的催化性能,且具有良好的循环稳定性和耐酸性等优点。光催化性能的提高可能基于光吸收效率的增加以及具有优异的电子-空穴分离能力和转移能力。实验结果显示了新方法的可行性和优越性。⑵利用阴阳离子结合制备钨酸蜜胺([C3(NH2)2NH3]22W12O47)前驱体,煅烧该单源前驱体成功获得 g-C3N4/WO3。实验结果显示,WO3以细小颗粒状的形式镶嵌进g-C3N4层状结构中,两者紧密接触。样品疏松多孔,比表面积增大,且具有优异的可见光响应能力。相比于纯相g-C3N4,样品对MO的催化降解活性得到显著提高, W-CN-5催化剂样品2 h内对MO的催化降解效率达到了93%。因此,利用煅烧单源前驱体合成g-C3N4基复合材料具有普适性。⑶通过沉积煅烧法制备出g-C3N4/ZnAl2O4。ZnAl2O4沉积在g-C3N4表面形成异质结,提高了g-C3N4的电子-空穴分离转移能力,使其有效参与了催化降解MO的过程。
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