【摘 要】
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类石墨烯材料由于具有大的比表面积、丰富的可接触活性位点以及快速的层间离子扩散通道等优点而被广泛用作电化学储能器件的电极材料。但是,类石墨烯材料也存在层状结构易于堆叠、离子嵌入/脱出过程体积膨胀明显以及由于层间较大范德华力导致的离子扩散速率缓慢等缺点。这些缺点严重限制了类石墨烯材料的倍率性能和循环稳定性,是目前亟待解决的问题。本论文研究工作从结构决定性能的角度出发,设计了不同的层间距调控技术来调节类
【基金项目】
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国家自然科学基金； 甘肃省杰出青年基金； 有色金属先进加工与再利用国家重点实验室基金； 红柳青年基金；
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类石墨烯材料由于具有大的比表面积、丰富的可接触活性位点以及快速的层间离子扩散通道等优点而被广泛用作电化学储能器件的电极材料。但是,类石墨烯材料也存在层状结构易于堆叠、离子嵌入/脱出过程体积膨胀明显以及由于层间较大范德华力导致的离子扩散速率缓慢等缺点。这些缺点严重限制了类石墨烯材料的倍率性能和循环稳定性,是目前亟待解决的问题。本论文研究工作从结构决定性能的角度出发,设计了不同的层间距调控技术来调节类石墨烯材料的层间距,并探索了层间距对离子扩散动力学和储能倍率性能的影响。根据扩层材料尺寸从小到大的选择原则,本课题依次选用离子、原子、纳米片和有机分子来扩大类石墨烯材料的层间距,具体研究工作如下:（1）采用静电自组装法将镧离子柱撑在Ti3C2层间（La/e-Ti3C2）。由于La3+的存在,La/e-Ti3C2的层间距被扩大为1.46 nm,并且柱撑效应还能避免自堆叠,改善La/e-Ti3C2作为超级电容器电极材料的容量性能和循环稳定性。相比于多层和少层Ti3C2,La/e-Ti3C2表现出最佳的离子扩散动力学和倍率性能。（2）通过原位热锚定法将钴原子柱撑在Ti3C2层间（x-Co/m-Ti3C2）。当锚定温度为45℃、65℃和85℃时,x-Co/m-Ti3C2的层间距分别为1.21 nm、1.36 nm和1.33 nm。层间Co原子不仅起到柱撑作用,防止Ti3C2自堆叠并扩大层间距,而且可以作为保护层,减少SEI膜的生成并保护结构完整性。x-Co/m-Ti3C2的锂离子扩散动力学和倍率性能的变化趋势与层间距的变化趋势一致,当层间距为1.36 nm时,性能达到最佳。（3）使用一步水热法将MoS2纳米片垂直柱撑在Ta4C3层间（M-Ta4C3）。M-Ta4C3展现出1.69 nm的大层间距。在钠离子嵌入/脱出过程中,由于MoS2和Ta4C3的协同效应,可有效抑制Ta4C3的自堆叠及MoS2的体积膨胀,使得M-Ta4C3具有优异的循环稳定性。相比于MoS2和Ta4C3,M-Ta4C3展现出优异的钠离子扩散动力学和倍率性能。（4）设计了分子焊接法,并将其应用于可控调节氧化石墨烯和Ti3C2层间距。利用二胺分子（H2N（CH2）xNH2）两端的-NH2与GO表面的-COOH发生脱水缩合反应,将二胺分子焊接在GO层间（x DM-GO）。通过焊接三种不同长度二胺分子可获得层间距为0.90 nm、0.95 nm和0.97 nm的x DM-GO。具有柔性的二胺分子在GO层间能够同时起到牵引和柱撑作用。钠离子嵌入/脱出时,二胺分子像锁链/柱子一样牵引/柱撑相邻层,从而抑制GO的体积膨胀和自堆叠。应用同样的方法,将二酸分子（HOOC（CH2）nCOOH）焊接在表面-NH2功能化后的Ti3C2之间（x DA-Ti3C2）。当二酸分子长度不同时,x DA-Ti3C2的层间距分别为1.24 nm、1.30 nm、1.35 nm、1.38 nm和1.45 nm。在Ti3C2层间的二酸分子也具有牵引/柱撑作用。所得到的x DM-GO和x DA-Ti3C2的钠离子扩散动力学和倍率性能随着层间距的增大均呈现出先增后减的趋势,并分别在0.95 nm和1.38 nm时达到最佳。综合以上研究,证明了层间距对于类石墨烯材料的离子扩散动力学和倍率性能存在影响,并且对于不同的材料存在特定的层间距使它们达到最佳值。此外,设计了分子焊接法用以可控调节类石墨烯材料层间距,并验证了该方法具有一定普适性,这为可控调节其他类石墨烯材料层间距提供了新的思路。
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